[发明专利]一种用于电解水氧化合成过氧化氢的碳基催化剂的制备方法

说明书

一种用于电解水氧化合成过氧化氢的碳基催化剂的制备方法涉及电催化领域，解决现有催化剂过电位高，选择性低，产率不足，产量无法达到工业生产水平的问题。本发明采用的是高温煅烧法，通过控制材料煅烧条件，仅改变所添加聚四氟乙烯与三聚氰胺的用量比，就能得到具有3D结构形貌的高产率低过电位的碳基催化材料，更大的相对表面积及空间个异性使得电子快速传输和逸出。元素F掺杂降低了电荷转移势垒，加速了电子‑空穴的分离和迁移，量子效率显著增加，同时改变了三相界面疏水性能，有效抑制副反应，选择性得以提升。

技术领域

本发明涉及电催化领域，具体涉及一种碳基催化材料及其水氧化产过氧化氢中的应用。

背景技术

过氧化氢作为一种非常重要的化学品，是一种清洁的环境友好型氧化剂，在工业生产、制药和环境保护方面，过氧化氢都具有比较广泛的应用，例如:废水处理、工业漂白、燃料电池、矿业加工、化学氧化以及有机化合物的合成等技术应用中。

目前过氧化氢工业生产主要依靠蒽醌法，面临着成本较高，环境污染，运输困难等问题。近年来随着可再生能源技术的发展，利用太阳能等清洁能源产生的电能通过电化学合成过氧化氢被认为是一个简易，低能耗及环境友好的方法，契合小量，低浓度的过氧化氢使用需求，具有重要的节能减排的意义。电催化技术从通过电极催化而改变电极反应速率或反应方向，其本身并不发生质的变化。

研究人员开发了许多催化材料，如氧化物材料、金属材料、分子卟啉等，由于这些材料普遍存在电流密度低，产率低的问题，开发高产能电催化剂已成为最最具挑战性的问题之一。石墨相氮化碳有良好的导电性能及稳定性，制备成本低。该制备方法通过元素掺杂对石墨相催化剂的晶体结构和电子结构进行改性，以提高其催化制过氧化氢性能。该制备方法中合成的碳基催化剂形貌良好，且催化剂催化性能稳定，利于重复使用。

发明内容

针对现有技术存在的上述问题，本发明以二电子水氧化反应(2e^--WOR)为基础，提供一种用于电解水氧化合成过氧化氢的碳基催化剂，并提供制备该催化剂的方法。目的在于解决现有催化剂过电位高，选择性低，产率不足，产量无法达到工业生产水平的问题。

本发明采用的是高温煅烧法，通过控制材料煅烧条件，仅改变所添加聚四氟乙烯与三聚氰胺的用量比，就能得到具有3D结构形貌的高产率低过电位的碳基催化材料，更大的相对表面积及空间个异性使得电子快速传输和逸出。元素F掺杂降低了电荷转移势垒，加速了电子-空穴的分离和迁移，量子效率显著增加，同时改变了三相界面疏水性能，有效抑制副反应，选择性得以提升。

为实现上述发明目的，本发明所采取的技术方案是：

一种用于水氧化合成过氧化氢的碳基催化剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

步骤1.将三聚氰胺与聚四氟乙烯溶液加入到离心管中充分混合；将混合溶液进行超声，得到的均匀分散的乳白色溶液；三聚氰胺与聚四氟乙烯物质的量比例为1:2-2:1。

步骤2.将碳纤维纸裁剪为一定尺寸，用移液枪定量量取10μL乳白色溶液涂覆在碳纸表面，涂覆面积不超过剪裁尺寸的二分之一，且涂覆在碳纸一端。

步骤3.将步骤2得到的碳纤维纸涂覆溶液面朝上置于瓷舟中，静置10min使乳白色液体初步凝固得到片状材料F。

步骤4.将步骤3得到的片状材料F进行真空干燥，干燥时间为2h，干燥温度为120℃，得到片状材料0。

步骤5.将步骤4得到的片状材料0放入管式炉中，向管式炉通入氩气，以5℃/min的升温速率升温至600℃，煅烧保温时间为2h，煅烧结束后自然冷却至室温，得到高活性碳基催化剂。

进一步，步骤1中，两物质物质的量比为1:1、1:2、2:1中的一种。作为优选，物质的量比为1:1。

进一步，步骤1中，聚四氟乙烯为质量分数为60％的溶液。