[发明专利]一种液流电池辅助的二氧化碳还原制取合成气的方法及装置

说明书

本发明公开了一种液流电池辅助的二氧化碳还原制取合成气的方法及装置，该方法包括以下步骤：液流电池在充电的情况下，阳极室生成氧化态的媒介体A电解液，阴极室生成还原态的媒介体B电解液。在催化剂的作用下，氧化态的媒介体A电解液与水在催化反应器I中发生反应，产生氧气和质子，同时媒介体A由氧化态被还原为还原态；质子穿过液流电池隔膜从液流电池阳极室到达阴极室，然后质子和还原态的媒介体B电解液在催化剂的作用下与二氧化碳反应生成合成气，同时媒介体B的还原态被氧化为氧化态。本发明实现二氧化碳到合成气的转化，二氧化碳转化合成气的效率不低于90％。

技术领域

本发明涉及一种液流电池辅助的二氧化碳还原制取合成气的方法及装置，属于温室气体处理领域。

背景技术

二氧化碳是主要的温室气体，也是一种廉价易得的碳氧资源，研究二氧化碳的化学转化和利用具有重要意义。但由于二氧化碳具有热力学稳定性及动力学惰性，实现二氧化碳的有效转化一直是研究者致力解决的难题，也是绿色化学与催化领域具有挑战性的课题之一。

目前，常用的二氧化碳催化转化方法有热催化方法、高温裂解法、光催化方法、电催化方法等，然而二次污染、高耗能、低收益严重制约了上述方法的发展。因此，在温和的反应条件下，发明一种有效绿色处理二氧化碳的方法和装置具有重要的意义。

发明内容

本发明的目的是提供了一种液流电池辅助的二氧化碳还原制取合成气的方法和装置，该方法能将二氧化碳还原为具有高附加值的氢气和一氧化碳即合成气，从而实现对含有二氧化碳气体的有效转化利用。该方法处理效率较高，效果显著。

为了实现上述目的，本发明的技术方案如下：

本发明一方面提供一种液流电池辅助的二氧化碳还原制取合成气的方法，所述方法包括以下步骤：

液流电池在充电的情况下，阳极生成氧化态的媒介体A电解液，阴极生成还原态的媒介体B电解液；

将氧化态的媒介体A电解液由阳极室通入催化反应器I，在催化剂的作用下，氧化态的媒介体A电解液与水发生化学反应，生成氧气和质子，同时氧化态的媒介体A电解液被还原为还原态，接着，将质子和还原态的媒介体A电解液混合物返回至液流电池阳极室，通过电解反应，再次生成氧化态的媒介体A电解液，媒介体A电解液在催化反应器I和阳极室之间进行循环；

质子穿过液流电池隔膜到达阴极室，将还原态的媒介体B电解液由阴极室通入催化反应器II，在催化剂的作用下，质子、还原态的媒介体B电解液与二氧化碳发生反应，生成一氧化碳和氢气即合成气，同时还原态的媒介体B电解液被氧化为氧化态，接着，将氧化态的媒介体B电解液回流到液流电池阴极室，通过电解反应，再次生成还原态的媒介体B电解液，媒介体B电解液在催化反应器II和阴极室之间进行循环。

优选地，所述液流电池的阳极室的媒介体A电解液中媒介体A选自Ce³⁺/Ce⁴⁺、Mn²⁺/Mn³⁺中的至少一种；所述媒介体A的摩尔浓度为1×10^-3～2mol/L。

优选地，所选液流电池的阴极室的媒介体B电解液中媒介体B选自H₆[P₂W₁₈O₆₂]/Li₆[P₂W₁₈O₆₂]、H₄SiW₁₂O₄₀/Na₄SiW₁₂O₄₀、Cr²⁺/Cr³⁺、乙二胺四乙酸铬(Cr(II)EDTA/Cr(III)EDTA)、丙二胺四乙酸铬(Cr(II)EPTA/Cr(III)EPTA)、V²⁺/V³⁺中的至少一种；所述媒介体B的摩尔浓度为1×10^-3～2mol/L。