[发明专利]负载铝单原子和铁单原子的复合碳材料及其制法与应用

说明书

本发明公开了一种负载铝单原子和铁单原子的复合碳材料及其制法与应用。所述制法包括：使包含2‑氨基对苯二甲酸、铝源、铁源和溶剂的第一混合反应体系反应，制得碳材料前驱体；以及，对所述碳材料前驱体进行煅烧、碱刻蚀处理，制得负载铝单原子和铁单原子的复合碳材料。本发明中的负载铝单原子和铁单原子的复合碳材料的制备方法简单，材料结构稳定，能够高效实现烯烃氧化和CO₂环加成串联催化反应，可以重复使用5次以上，是一类稳定、高效、环保的非均相催化剂。

技术领域

本发明属于催化技术领域，涉及一种负载铝单原子和铁单原子的复合碳材料及其制法与应用，尤其涉及一种在间歇式反应釜中串联反应热催化合成环状碳酸酯且具有高催化活性的负载铝单原子和铁单原子的复合碳材料及其制备方法与应用。

背景技术

复杂多步反应是化工产业生产精细化工品的普遍方法，然而其缺点在于中间体纯化分离带来的耗时耗能，将连续的反应整合为串联过程能够有效地避免反应中间体的分离和纯化过程，从而对于化工生产具有重要意义。一般地，许多精细化工品生产都经历多步反应，例如甲醇蒸汽重整制备，烷烃异构化反应等等，而串联反应过程能使复杂流程简化，因此，串联反应催化剂具有重大的研发价值。

在串联催化剂的研发过程中，引入多个活性位点是必要的。最直接的策略即使用物理混合的多种催化剂来针对不同的反应步骤，然而物理混合催化剂间的空间阻隔导致了受限的化学反应中间体传质。为了解决这一点，合金或混合金属氧化物等具有多种活性位点的材料被广泛应用于串联过程中，但是这类材料中活性位点的比例受限于物相限制，并且难以明确反应的机理。

具体来说，对于烯烃氧化羧化反应，作为一个典型的串联反应，以温室气体二氧化碳为碳源，选择性地将烯烃转化为高附加值的环状碳酸酯。该反应分为机理明确的两步，烯烃的环氧化反应和环氧中间体与二氧化碳耦合生成目标碳酸酯，通常第一步由氧化活性位点如锰基、钴基催化剂构成，而后一步环加成反应由Lewis酸及亲核卤素协同催化。但是目前用于烯烃直接一步法合成环状碳酸酯的催化剂存在环氧化选择性低，反应速率慢，不稳定的缺陷，因此，开发一种高效制备环状碳酸酯的催化剂是亟待解决的问题。

发明内容

本发明的主要目的在于提供一种负载铝单原子和铁单原子的复合碳材料及其制法与应用，以克服现有技术的不足。

为实现前述发明目的，本发明采用的技术方案包括：

本发明实施例提供了一种负载铝单原子和铁单原子的复合碳材料的制备方法，其包括：

使包含2-氨基对苯二甲酸、铝源、铁源和溶剂的第一混合反应体系反应，制得碳材料前驱体；

以及，对所述碳材料前驱体进行煅烧、碱刻蚀处理，制得负载铝单原子和铁单原子的复合碳材料。

本发明实施例还提供了前述制备方法制得的负载铝单原子和铁单原子的复合碳材料，所述负载铝单原子和铁单原子的复合碳材料中的铝单原子、铁单原子均以单原子状态均匀分散于所述复合碳材料中。

本发明实施例还提供了前述的负载铝单原子和铁单原子的复合碳材料于制备环状碳酸酯中的应用。

本发明实施例还提供了一种热催化合成环状碳酸酯的催化剂，其包括前述的负载铝单原子和铁单原子的复合碳材料。

本发明实施例还提供了一种热催化合成环状碳酸酯的方法，其包括：

在加热条件下，向包含环氧烯烃、催化剂、助催化剂和氧化剂的第二混合反应体系通入二氧化碳，并于CO₂压力为0.5～1MPa，温度为50～80℃的条件下搅拌进行串联反应8～14h，制得环状碳酸酯；

其中，所述催化剂为前述的负载铝单原子和铁单原子的复合碳材料或热催化合成环状碳酸酯的催化剂。

与现有技术相比，本发明的有益效果在于：