[发明专利]二氧化碳捕集与催化加氢制烯烃双功能复合材料、制备方法及应用在审
| 申请号: | 202210757567.8 | 申请日: | 2022-06-30 |
| 公开(公告)号: | CN115155585A | 公开(公告)日: | 2022-10-11 |
| 发明(设计)人: | 胡军;孙哲毅;章云;邵斌;刘洪来 | 申请(专利权)人: | 华东理工大学 |
| 主分类号: | B01J23/745 | 分类号: | B01J23/745;B01J23/78;B01J23/80;B01J23/825;B01J23/889;B01J27/232;B01J35/10;C07C1/12;C07C11/04;C07C11/06;C07C11/08;B01J20/08;B01J20/04 |
| 代理公司: | 上海申浩律师事务所 31280 | 代理人: | 赵青 |
| 地址: | 200237 *** | 国省代码: | 上海;31 |
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| 摘要: | |||
| 搜索关键词: | 二氧化碳 催化 加氢 烯烃 功能 复合材料 制备 方法 应用 | ||
1.一种CO2捕集与催化加氢制烯烃双功能复合材料,其特征在于,以多孔Mg基材料作为载体,负载有催化活性组分、催化促进剂及结构助剂,
其中,所述催化活性组分为铁金属氧化物,所述催化促进剂为过渡金属氧化物,所述结构助剂为碱金属氧化物。
2.如权利要求1所述的CO2捕集与催化加氢制烯烃双功能复合材料,其特征在于:
其中,所述多孔Mg基材料包括MgO泡沫或层状MgAl水滑石;
所述过渡金属氧化物包括Co、Mn、Cu、Zn、Ce、In、Zr、Ga、Cr氧化物中的一种或两种以上;
所述碱金属氧化物包括Li、Na、K氧化物中的一种或两种以上。
3.如权利要求1所述的CO2捕集与催化加氢制烯烃双功能复合材料,其特征在于:
其中,所述铁金属氧化物和所述过渡金属氧化物总含量为10wt%~30wt%,其中Fe和过渡金属元素的质量比为1:1~4:1;
所述碱金属氧化物的含量为10wt%~40wt%。
4.权利要求1~3任一项所述的CO2捕集与催化加氢制烯烃双功能复合材料的制备方法,其特征在于,包括如下步骤:
(1)制备MgO泡沫或层状MgAl水滑石多孔Mg基载体材料;
(2)将铁盐溶液和过渡金属盐溶液溶解在醇有机溶剂中,然后将多孔Mg基载体分散于上述溶液中,搅拌均匀后先40~50℃水浴蒸发溶剂,然后70~80℃烘干,而后在400-550℃下煅烧4~6h;
(3)将煅烧后的样品再与含有碱金属盐的溶液按比例混合均匀,室温老化后,在与步骤(2)相同条件下水浴蒸发溶剂并烘干后,在200-300℃下煅烧2~3h后得到双功能复合材料。
5.根据权利要求4所述的制备方法,其特征在于:
其中,步骤(1)中,MgO泡沫的制备方法如下:
将镁盐与造孔剂按摩尔比1:1加入到水中,待其充分溶解后70~80℃下老化4~6h,获得分散良好的半透明溶胶;将上述溶胶在100~120℃下烘干后获得干凝胶,研磨破碎后转移至马弗炉中400~500℃下煅烧4~6h后得到MgO泡沫;
层状MgAl水滑石的制备方法如下:
将Mg、Al摩尔比为2~30:1的镁盐溶液和铝盐溶液混合液加入至0.05mol·L-1碱金属碳酸盐溶液中,并调节溶液的pH值保持在10,连续搅拌下将所得的混合溶液在50~60℃下老化24h;然后混合溶液经真空抽滤、去离子水洗涤后,抽滤物在100~120℃下干燥过夜,然后将其在500℃下煅烧5h,冷却至室温后收集样品备用。
6.根据权利要求5所述的制备方法,其特征在于:
其中,镁盐包括硝酸镁、醋酸镁、草酸镁中的一种或两种;造孔剂包括柠檬酸、柠檬酸铵、柠檬酸钠、尿素、草酸、草酸铵中的一种或两种;
铝盐包括硝酸铝、氯化铝中的一种或两种。
7.根据权利要求4所述的制备方法,其特征在于:
其中,步骤(2)中,铁盐形式为氯化盐、硝酸盐或醋酸盐;过渡金属盐为Co、Mn、Cu、Zn、Ce、In、Zr、Ga、Cr的硝酸盐或醋酸盐中的一种或两种以上,
步骤(3)中,碱金属盐包括LiNO3、NaNO3、KNO3、Li2CO3、Na2CO3、K2CO3中的一种或两种以上。
8.权利要求1~3任一项所述的CO2捕集与催化加氢制烯烃双功能复合材料在中温烟道气CO2吸附和原位催化转化中的应用。
9.采用权利要求1~3任一项所述的CO2捕集与催化加氢制烯烃双功能复合材料进行中温烟道气CO2吸附和原位催化转化的方法,其特征在于,包括如下步骤:
(1)复合材料预处理:将CO2捕集与催化加氢制烯烃双功能复合材料在400-600℃条件以及氢气氛围中还原1-4h;
(2)CO2捕集与原位转化:200-400℃、0.1-10MPa条件下对烟气中的CO2进行捕集,达到饱和后通入N2进行吹扫,而后CO2和H2流量比为1:1-1:5通入H2,将压力升至2~4MPa后进行原位转化。
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