[发明专利]一种高熵二维催化剂的低温制备方法和应用

说明书

本发明提供了一种高熵二维催化剂的低温制备方法和应用。本发明利用聚乙烯吡咯烷酮为模板，以金属盐为前驱体，通过冷冻干燥技术及空气退火形成均匀的二维纳米片。利用本发明实施例中所制备的Ce₃CuMnCoLa_0.5Zr_0.5O_12.25高熵催化剂，可以高选择、高效率催化甲苯、甲醛、丙酮和氯苯催化燃烧；表明高熵催化剂组份多样性可以促进多种催化反应的优势。本发明所提供的高熵二维催化剂的合成方法，具有制备温度低、普适性、简单易行、设备简单、环境友好等优势，为高熵材料应用于催化、能源转换等领域提供了新途径和新思路。

技术领域

本发明涉及纳米材料和催化技术领域，具体地说是一种高熵二维催化剂的低温制备方法和应用。

背景技术

高熵材料(High-entropy alloys，HEA)是由五种或五种以上元素(每种元素的摩尔量在5％-35％)形成的具有较高熵值的固溶体。高熵合金具有高强度(抗折断)、高韧性(抗形变)、耐高温、耐磨性、耐腐蚀和耐氧化性等特性，在结构材料领域得到了广泛的研究和应用。高熵合金所表现出的独特高熵效应引起世界范围内对于高熵材料的研究热潮，目前高熵材料的研究范围已经从高熵合金扩展到氧化物、氮化物、硼化物、碳化物等领域。高熵材料的制备方法包括固相的常规烧结(Conventional Sintering，CS)、放电等离子烧结(Spark Plasma Sintering，SPS)、闪烧(Flash Sintering FS)等。但这些制备方法需要较高的温度，其制备温度超过1000℃，所以对制备所用设备和工艺要求较高。

挥发性有机化合物(VOCs)是一种在标准大气压下沸点在50-260℃之间的空气污染物。VOCs不仅具有毒性和致癌作用，也会造成臭氧空洞的环境损害，更严重的是，通过与其他空气污染物(NO_x和SO_x)反应后形成化学烟雾，威胁人类健康，长时间暴露在VOCs气体中会对人体造成不可逆的损害。催化氧化法可以在较低的温度(200-500℃甚至更低)将VOCs高效高选择性的氧化成二氧化碳和水等对环境无污染的物质。人们一直致力于开发有效的VOCs催化氧化催化剂，其中金属氧化物已被广泛用作有前途的候选催化剂。尽管如此，在处理含有多种VOCs的污染气体时，现有的金属氧化物催化剂是低效的。这是因为单一的金属氧化物催化剂一般含有两种到三种金属组分，这些金属组分只能对少数的几种VOCs具有催化燃烧活性，所以现有的金属氧化物催化剂不能对复杂的VOCs混合气具有高效的处理能力。高熵催化剂含有五种及五种以上的金属元素，可以提供更多的活性位点，是多样催化剂的最有潜力候选者之一。

发明内容

本发明的目的就是提供一种高熵二维催化剂的低温制备方法和应用，以解决现有工艺制备高熵材料所需温度过高的问题。

本发明是这样实现的：一种高熵二维催化剂的低温制备方法，具体是利用PVP为模板，通过冷冻干燥技术得到前驱体，再通过空气低温慢速退火得到二维大比表面积的高熵氧化物催化剂，该催化剂可以用于多种VOCs气体的氧化反应，催化效率高，稳定性好。

结合图1，本发明所提供的一种普适性高熵二维纳米片催化剂的制备包含以下步骤：

1)将一定量的PVP(聚乙烯吡咯烷酮)和多种金属盐溶解于去离子水中，搅拌均匀，形成混合溶液。

2)将步骤1)中的混合溶液倒入液氮中，放入冻干机冷冻干燥48h，得到催化剂前驱体(催化剂前驱体即成为了固体)。

3)将步骤2)的前驱体放入马弗炉中，在空气的环境下以1℃/min的升温速率升温到100℃保持6h，然后升温到200℃保持4h，再升温到450℃保持12h。