[发明专利]一种Ni/Cu邻近位点双金属单原子配位富氮碳基体电催化剂及其制备方法和应用

说明书

本发明公开了一种Ni/Cu邻近位点双金属单原子配位富氮碳基体电催化剂及其制备方法和应用，所述催化剂是由富氮碳基体作为材料基底，并通过在富氮碳基体的吡啶氮上锚定Ni/Cu双金属单原子作为电催化剂，形成了一种Ni/Cu邻近位点双金属单原子配位富氮碳基体。本发明的Ni/Cu邻近位点双金属单原子配位富氮碳基体应用在催化COsubgt;2/subgt;还原反应制CO中，具有超高的法拉第效率（FEsubgt;CO/subgt;），且可通过调节Ni/Cu双金属的掺杂量及位点位置对其电催化性能进行调节。本发明的Ni/Cu邻近位点双金属单原子配位富氮碳基体合成方法简单可控，并对催化电化学COsubgt;2/subgt;RR生成CO具有超高的选择性，使用后的催化剂可重复使用且具有较长的使用寿命，可用于环境、能源、化工等领域。

技术领域

本发明属于材料制备领域，尤其涉及一种Ni/Cu邻近位点双金属单原子配位富氮碳基体电催化剂及其制备方法和应用。

背景技术

大多数现代环境和能源问题都可以追溯到过度的二氧化碳排放，这是由于全球人口的爆炸性增长和相应的不受限制的能源消费。为了平息人们对能源需求和全球变暖危机的担忧，人们已经投入了大量的努力来探索转换CO₂的技术，例如CO₂的化学、电化学和光电化学还原为通用物种，其中，电化学将CO₂还原为有价值的化学品作为燃料是一种清洁、可持续的策略。然而，CO₂还原的转化效率受到CO₂中极其稳定的化学键和竞争性还原水制氢的限制，开发高效的电催化剂来提高产物的选择性，加快迟缓的反应速度是当务之急。

众所周知，单原子位点催化剂(SACs)以其100％的原子效率和独特的催化性能在催化领域备受关注但由于SACs只有单个活性金属原子，难以打破反应中间体吸附能之间的线性标度关系，且对某些反应无效。因此，双原子位点催化剂(DACs)由于相邻金属原子之间的协同效应可以在保持原子利用率100％的同时提高其催化活性，并具有SACs独特的催化性能，成为一个解决催化剂催化活性不足的可靠手段。

在现有技术中，中国专利202010033854公开了一种Ni-Fe双原子电催化剂及其制备方法和应用。但其在制备过程中热处理温度超过了1000℃，而且在这个过程中通入了氢气等易燃易爆气体，催化剂材料制备过程不仅温度过高，而且使用危险气体，不利于安全节能。

发明内容

针对现有技术存在的上述问题，本发明的目的在于提供一种Ni/Cu邻近位点双金属单原子配位富氮碳基体及其制备方法和应用，本发明的Ni/Cu邻近位点双金属单原子配位富氮碳基体合成方法简单，污染小；催化剂中金属单原子分散性好。本发明Ni/Cu邻近位点双金属单原子配位富氮碳基体通过双原子协同作用，使其具有高效的CO2吸附和CO2RR电催化性能，使用后的催化剂可以重复利用，同时还具有较高的使用寿命。

为了使Ni/Cu邻近位点双金属单原子配位富氮碳基体中的Ni和Cu原子可以均匀分布，本发明采用先后掺杂的方法：利用富氮碳基体本身的大比表面积所具有的高吸附性，通过浸渍法，在最大程度上使单种金属原子均匀分散；同时，先后掺杂的方法，在具有重复单元的富氮碳基体上也进一步将Ni和Cu原子之间的距离固定在一个较小的波动范围内，实现了高效制备具有邻近双金属单原子位点的催化剂。

在合成Ni/Cu邻近位点双金属单原子配位富氮碳基体的过程中，富氮碳基体在金属盐溶液中进行搅拌，提高了富氮碳基体的分散程度，在一定程度上，富氮碳基体粒径也因为搅拌水流的冲击而逐渐变小。

该种Ni/Cu邻近位点双金属单原子配位富氮碳基体，是由富氮碳基体作为材料基底，Ni/Cu双金属单原子锚定在富氮碳基体基底上。富氮碳基体的尺寸为微米级粉末，配位的两种金属原子均为单原子级别。所述Ni和Cu元素的掺入质量比为2～5:1。