[发明专利]一种复合中空石墨烯球负载铂镍纳米粒子的制备与应用

权利要求书

1.一种复合中空石墨烯球负载铂镍纳米粒子的制备方法，其特征在于，所述复合中空石墨烯球为铁钴双金属氮掺杂中空石墨烯球，所述铁钴双金属氮掺杂中空石墨烯球(FeCo/N_xHGS)为载体，所述铂镍纳米颗粒为负载物，所述负载物通过射频等离子体处理负载于所述载体上。

2.如权利要求1所述的一种复合中空石墨烯球负载铂镍纳米粒子的制备方法，其特征在于，所述制备方法具体包括如下步骤：

步骤一、FeCo/N_xHGS的制备：氧化石墨烯(GO)和聚苯乙烯球(PS球)自组装后，将聚苯胺包覆在表面，加入三聚氰胺作为氮源和碳源，再与铁过渡金属盐、钴过渡金属盐和还原剂反应，之后煅烧得到FeCo/N_xHGS；

步骤二、射频等离子体改性FeCo/N_xHGS的制备：采用不同气氛射频等离子体表面处理步骤一制备的铁钴双金属氮掺杂中空石墨烯球得到射频等离子体改性FeCo/N_xHGS；

步骤三、负载铂镍纳米颗粒的FeCo/N_xHGS的制备：将步骤二中制备的射频等离子体改性FeCo/N_xHGS与铂镍纳米粒子结合得到负载铂镍纳米颗粒的FeCo/N_xHGS。

3.如权利要求2所述的一种复合中空石墨烯球负载铂镍纳米粒子的制备方法，其特征在于，所述步骤一中FeCo/N_xHGS的制备步骤包括：

(1)聚苯乙烯球(PS球)加入盐酸溶液中搅拌均匀，将氧化石墨烯加入水中超声20～40min后，加入上述聚苯乙烯球溶液中，在室温下磁力搅拌反应6～12h；

(2)在上述(1)溶液中加入三聚氰胺，在室温下继续磁力搅拌反应一段时间后加入苯胺，采用冰水浴让溶液温度保持在0℃；再缓慢加入氧化剂过硫酸铵来促进聚苯胺的合成，同时加入铁钴过渡金属盐，避光反应10～24h，使聚苯胺能均匀聚合在石墨烯表面；

(3)往溶液(2)中加入还原剂，在90～120℃下回流，使氧化石墨烯还原为石墨烯，反应完后干燥得到墨绿色石墨烯粉末，将所述石墨烯粉末与三聚氰胺混合溶于去离子水中，混合磁力搅拌反应一段时间后，过滤收集样品；

(4)将(3)中得到的固体样品置于还原性气氛高温管式炉中退火，反应装置从室温升至380～450℃，保温2h，再升至750℃，继续高温煅烧1～3h，等冷却至室温后，将制得的样品在2M的硫酸溶液中于80℃下加热4～10h去除样品中不稳定及无活性的物质，再用去离子水充分洗涤获得FeCo/N_xHGS。

4.如权利要求2所述的一种复合中空石墨烯球负载铂镍纳米粒子的制备方法，其特征在于，所述射频等离子体改性FeCo/N_xHGS的制备：将FeCo/N_xHGS放入低温射频等离子体机器装置，通入不同的气体进行放电表面处理改性。

5.如权利要求4所述的一种复合中空石墨烯球负载铂镍纳米粒子的制备方法，其特征在于，所述不同的气体为氩气、氩氢气、氩氨气、氮气或氧气中的一种。

6.如权利要求2所述的一种复合中空石墨烯球负载铂镍纳米粒子的制备方法，其特征在于，负载铂镍纳米颗粒的FeCo/N_xHGS的制备过程为：水合乙酰丙酮镍，1,2-十四碳二醇，油酸，油胺加入到放有二辛醚的三口烧瓶中，在氮气保护下将溶液加热到60～90℃并保温除去结晶水；再快速升温至200℃，然后将乙酰丙酮铂溶于二氯苯，通过注射器加入反应瓶，在温度200℃下保温1～3h，再冷却到室温；加入乙醇获得铂镍纳米颗粒，离心收集，并用乙醇洗涤，然后分散在正己烷中；一定量的改性铁钴双金属氮掺杂中空石墨烯球在正己烷中超声分散15～30min，同时，已制备的铂镍纳米颗粒也被超声分散在正己烷中15～30min；再将纳米颗粒在正己烷溶液中与基底混合，超声分散0.5～1h，然后用离心机收集催化剂并干燥。