[发明专利]一种导热填料及其制备方法和在PDMS复合材料中的应用

说明书

本发明属于导热填料技术领域，尤其涉及一种导热填料及其制备方法和在PDMS复合材料中的应用。本发明提供的导热填料，包括氧化石墨和通过静电相互作用负载在所述氧化石墨表面的季铵盐改性碳纳米管；所述氧化石墨和季铵盐改性碳纳米管形成“线‑面”状异质结构。本发明的氧化石墨和季铵盐改性碳纳米管通过静电相互作用结合，且形成了“线‑面”状异质结构，使得氧化石墨和季铵盐改性碳纳米管的结合力强，应用到PDMS复合中时引入的界面少，进而降低了界面热障。

技术领域

本发明涉及导热填料技术领域，尤其涉及一种导热填料及其制备方法和在PDMS复合材料中的应用。

背景技术

随着电子产品的高集成化和高功率化、小型化和便携化，其狭小的内部空间热积聚问题愈发严重，影响其使用稳定性和设计寿命。聚二甲基硅氧烷(PDMS)因其优异的柔性和加工性被广泛用作电子产品中热界面材料的基体，用于填充电子产品热源与散热器之间的空隙，降低接触热阻。但PDMS本体低导热系数(λ)无法满足现有电子产品的高导/散热需求。

研究者大多通过在PDMS基体中添加单一导热填料或混杂导热填料以提高其λ，如金属(银、铜、铝等)、陶瓷(氮化硼、氧化铝、氮化铝等)和碳基材料(石墨、炭黑、碳纳米管等)。研究表明，相同用量的混杂导热填料较单一导热填料更有利于提高PDMS基复合材料的导热性能。但，混杂导热填料间的相互作用力弱，会在PDMS基复合材料中引入更多界面，导致界面热障高。

发明内容

有鉴于此，本发明的目的在于提供一种导热填料及其制备方法和在PDMS复合材料中的应用。本发明提供的导热填料应用于PDMS复合材料时，能够降低PDMS复合材料的热障。

为了实现上述发明目的，本发明提供以下技术方案：

本发明提供了一种导热填料，包括氧化石墨(GO)和通过静电相互作用负载在所述氧化石墨表面的季铵盐改性碳纳米管；所述氧化石墨和季铵盐改性碳纳米管形成“线-面”状异质结构。

优选地，所述氧化石墨为带负电的氧化石墨；所述季铵盐改性碳纳米管为带正电的季铵盐改性碳纳米管。

优选地，制备所述季铵盐改性碳纳米管的原料包括季铵盐和碳纳米管；所述季铵盐包括十六烷基三甲基溴化铵、十四烷基三甲基溴化铵、十二烷基三甲基溴化铵、十六烷基三甲基氯化铵、十四烷基三甲基氯化铵和十二烷基三甲基氯化铵中的一种或多种；

所述碳纳米管为单壁碳纳米管和/或多壁碳纳米管。

优选地，所述季铵盐和碳纳米管的质量比为5～10：10～20。

优选地，所述氧化石墨的制备方法包括以下步骤：

将片状石墨、过硫酸钾、五氧化二磷和第一浓硫酸混合，进行预氧化，得到预氧化石墨；

在第二浓硫酸中依次加入所述预氧化石墨和高锰酸钾，进行氧化反应，得到氧化反应体系；

在所述氧化反应体系中依次加入水和过氧化氢，进行氧化还原反应，得到所述氧化石墨；

所述片状石墨、过硫酸钾、五氧化二磷、第一浓硫酸、第二浓硫酸、高锰酸钾、水和过氧化氢的质量比为2～4：3～5：3～5：22～40：220～258：1～8：100～130：29～37；

所述过氧化氢的质量浓度为5～30％。

优选地，所述预氧化的温度为70～90℃，保温时间为4～8h；所述氧化反应的温度为30～35℃，保温时间为2～3h；所述氧化还原反应的温度为30～35℃，保温时间为10～15min。

本发明还提供了上述技术方案所述的导热填料的制备方法，包括以下步骤：

带相反电荷的氧化石墨和季铵盐改性碳纳米管进行静电自组装，得到所述导热填料。