[发明专利]催化甲酸制氢的催化剂及其制备方法和应用在审
申请号: | 202210399416.X | 申请日: | 2022-04-15 |
公开(公告)号: | CN114759202A | 公开(公告)日: | 2022-07-15 |
发明(设计)人: | 齐天贵;姚洪;钟杜林;殷程恺;郭坚;沈强 | 申请(专利权)人: | 中南大学;杭州凯大催化金属材料股份有限公司 |
主分类号: | H01M4/90 | 分类号: | H01M4/90;C07F15/00 |
代理公司: | 北京天盾知识产权代理有限公司 11421 | 代理人: | 肖小龙 |
地址: | 410012 湖南*** | 国省代码: | 湖南;43 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 催化 甲酸 催化剂 及其 制备 方法 应用 | ||
1.一种高活性抗氧化催化甲酸制氢的催化剂,其特征在于,所述催化剂选自具有下式(I)所示结构的金属络合物:
其中:金属M=Ir、Rh、Ru中的一种;配体R1=NH2、R2=NH2或R1=CH3、R2=Ph。
2.一种高活性抗氧化催化甲酸制氢的催化剂的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
(1)将五甲基环戊二烯基与Ir、Rh或Ru离子混合,添加至极性有机溶液中进行回流反应,将充分回流反应后的反应物进行真空干燥得到第一中间产物;
(2)将步骤(1)所得的第一中间产物与Ag离子在水溶液中混合,置于黑暗密闭环境中进行反应,得到第二中间产物;
(3)将步骤(2)所得的第二中间产物与选定的配体在水中混合,置于密闭环境中进行反应,得催化剂;
步骤(3)中,所述配体为R1=NH2、R2=NH2或R1=CH3、R2=Ph。
3.如权利要求2所述的制备方法,其特征在于,步骤(2)中,反应温度为25~40℃;步骤(3)中,反应温度为2~8℃。
4.一种如权利要求1所述的催化剂或权利要求2或3所述的制备方法制备得到的催化剂在甲酸制氢方法中的应用,其特征在于,将所述催化剂在温度为40~100℃的条件下催化甲酸分解,从而获得氢气。
5.如权利要求4所述的应用,其特征在于,将所述催化剂加入甲酸的水溶液形成混合溶液,甲酸在混合溶液中被催化剂催化分解,获得氢气。
6.如权利要求4或5所述的应用,其特征在于,催化温度设置为80~100℃。
7.如权利要求4或5所述的应用,其特征在于,甲酸在所述铱催化剂的催化作用下分解生成的体积比为1:1的氢气和二氧化碳。
8.如权利要求4或5所述的应用,其特征在于,混合溶液中,甲酸的浓度为0.45~13.5mol/L,催化剂的浓度为50~300umol/L。
9.如权利要求4或5所述的应用,其特征在于,在催化剂的催化过程,往混合溶液中加入碱性添加剂。
10.如权利要求9所述的应用,其特征在于,所述碱性添加剂为甲酸钠;碱性添加剂的摩尔量为混合溶液中甲酸的摩尔量的1/39~1/4。
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