[发明专利]一种具有两电子氧还原选择性的单原子铁碳电极制备方法

说明书

本发明属于电极制备技术领域，具体涉及一种具有两电子氧还原选择性的单原子铁碳电极制备方法。本发明提供了一种铁碳一体化电极，所述铁碳一体化电极中单原子铁质量分数为0.1‑0.5％，碳化铁质量分数为0.1‑0.5％。本发明提供的铁碳一体化电极两电子选择性高，催化活性高，制备方法简单，具有良好的电化学稳定性。

技术领域

本发明属于电极制备技术领域，具体涉及一种具有两电子氧还原选择性的单原子铁碳电极制备方法。

背景技术

从经济和环境的角度来看，分子氧是一种理想的氧化剂，因为它丰富而且廉价。分子氧电催化还原技术是燃料电池技术的重要组成部分，在满足环境友好型能源需求方面具有广阔的前景。此外，选择性两电子(2e^-)氧还原反应(ORR)能够在温和条件下连续原位生成H₂O₂。电化学产生的过氧化氢作为一种环境友好的氧化剂，能够被额外添加的均相(二价铁离子)或者异相(纳米零价铁、铁氧化物、金属合金等)芬顿试剂活化产生强氧化性的羟基自由基，即Huron-Dow过程的一种变体，被广泛的应用于环境修复、废水处理等方面。铁基催化剂具有活性高、储量丰富、成本低等优点，是分解H₂O₂生成HO·的理想催化剂。但是额外的添加化学试剂容易造成二次污染。因此，将铁催化剂原位的生长在碳基电极中制备成一体化的铁基碳电极可以进一步推进分子氧还原技术在水环境中当中的应用。

然而，传统的铁基催化剂通常遵循四电子路径(O₂+4H⁺+4e^-＝2H₂O)在氧还原过程当中生成水。例如：中国专利CN111952608A公开了一种单原子铁氧还原催化剂的制备方法，以沸石咪唑材料Fe掺杂的ZIF-8为前驱体，向其中二次添加氮源，然后在惰性气体氛围下进行热解，得到了一种具有四电子选择性的单原子铁催化剂。中国专利CN107346826B公开了一种利用g-C₃N₄为原料，加入表面活性剂、铁源，经过高温热解得到了单原子铁分散的电催化剂，表现出了与铂碳相当的电化学性能。

然而，现有技术中的铁碳基催化剂多数氧还原反应过程中两电子选择性低，难以实现从四电子到两电子的选择性调控，从而导致过氧化氢产率低，无法满足水污染控制的需求。

发明内容

因此，本发明要解决的技术问题在于克服现有技术中的铁碳基催化剂多数氧还原反应过程中两电子选择性低，难以实现从四电子到两电子的选择性调控，从而导致过氧化氢产率低，无法满足水污染控制需求的缺陷，从而提供一种氧还原反应两电子选择性高的铁碳一体化电极及其制备方法和应用。

为此，本发明提供了以下技术方案，

本发明提供了一种具有两电子氧还原选择性的单原子铁碳电极制备方法，包括以下步骤，

(1)将酚类有机物、醛类有机物、氮源、碳酸钠、铁氮前驱体和水进行混合、反应、干燥，得到铁碳一体化电极前驱体；

(2)将所述铁碳一体化电极前驱体进行煅烧、酸化处理、烘干，得到铁碳一体化电极。

可选的，所述酚类有机物为间苯二酚、领苯二酚、对苯二酚、苯酚中的一种或多种；

和/或，所述醛类有机物为甲醛、乙醛、丙醛中的一种或多种。

可选的，所述氮源为乙腈、尿素、双氰胺、三聚氰胺中的一种或多种；

和/或，所述铁氮前驱体为酞菁铁、卟啉铁、硫化酞菁铁中的一种或多种。

可选的，所述酚类有机物、醛类有机物、氮源、铁氮前驱体和碳酸钠的质量比为(30-45)：(45-55)：(1-5)：(1-7)：(0.001-0.05)。

可选的，所述酚类有机物和水的质量比为1：(1.5-3.0)。