[发明专利]一种全硅ZSM-5分子筛负载Pd及其制备方法和应用

说明书

本发明涉及CO催化氧化技术领域，尤其涉及一种全硅ZSM‑5分子筛负载Pd及其制备方法和应用。本发明提供的制备方法，包括以下步骤：将全硅ZSM‑5分子筛进行第一煅烧，得到质子型全硅ZSM‑5分子筛；将可溶性钯盐水溶液和氨水混合，得到钯的配合物溶液；将所述质子型全硅ZSM‑5分子筛置于所述钯的配合物溶液中进行负载，得到初始产物；将所述初始产物进行第二煅烧，得到所述全硅ZSM‑5分子筛负载Pd。本发明所述的制备方法制备得到的全硅ZSM‑5分子筛负载Pd具有较高的CO催化活性和水热稳定性。

技术领域

本发明涉及CO催化氧化技术领域，尤其涉及一种全硅ZSM-5分子筛负载Pd及其制备方法和应用。

背景技术

随着社会经济和现代工业的快速增长，人们对化石能源的需求量持续增加，加剧了CO等有毒气体的排放。石油、天然气和生物质能源的不完全燃烧和机动车内燃机在高温高压条件下燃烧是CO的排放主要原因。其中，由于人均汽车保有量日益增加，汽车尾气排放的CO导致环境中的CO排放总量不断增长，严重危害到空气环境质量和人类健康。CO是一种非刺激性、无色无味、难溶于水、易燃、易爆的有毒气体，且其作为一种间接作用的温室气体，可与污染源排放的VOCs和NO_x在光照条件下发生光化学反应，从而导致近地表臭氧浓度下不断增加，对人类生存环境构成极大威胁。而且数据表明，在室内环境下，人不宜在50ppm的CO环境下长时间暴露超过4h，而当环境中CO浓度约为100ppm时，只需停留半个小时即可能导致人窒息死亡。因此，对CO排放进行有效的减排控制，减少其对环境和人体健康的危害，具有非常重要的意义。

由于CO的低溶解度和高毒性的特性，目前最实用有效的方法是通过催化氧化技术将CO氧化为无毒的CO₂，来消除环境空气中CO污染。CO氧化反应是多相催化领域典型的气固相反应，也常被作为汽车尾气处理、气体检测其及空气净化器的模型反应。从汽车尾气的净化领域看，一般需要净化处理装置升温至400～600℃的范围内，甚至高达1000℃才可将排放的尾气净化达标，因而在冷启动条件下(温度低于200℃)无法迅速消除尾气排放的污染物，这就要求反应其内部的催化剂必须具备良好的低温氧化和高热稳定性。因此，设计与开发具有高活性、高稳定性和廉价的低温CO氧化催化剂一直是当今研究的焦点之一。

目前，CO催化氧化反应的催化剂从活性组分可分为：贵金属催化剂和非贵金属催化剂，其中负载型贵金属催化剂因其优异的CO催化氧化性能而备受青睐。沸石分子筛是一种比表面积较大的多孔材料，具有优异的低温活性、高温水热稳定性，是一种极为理想的载体材料，因而分子筛负载型贵金属催化剂在CO催化氧化反应中具有极大的应用前景。但是，分子筛体系中贵金属的负载量受限于分子筛中铝点位的含量，为了提升分子筛体系中贵金属的负载量和分散度需要提升体系中铝点位的含量。然而铝点位含量虽然可使催化剂活性得到提升，但是会导致分子筛催化剂的水热稳定性大幅下降。制备高分散贵金属负载型高硅分子筛催化剂一直是CO氧化反应的一大难题。

发明内容

本发明的目的在于提供一种全硅ZSM-5分子筛负载Pd及其制备方法和应用。本发明所述的制备方法制备得到的全硅ZSM-5分子筛负载Pd具有较高的CO催化活性和水热稳定性。

为了实现上述发明目的，本发明提供以下技术方案：

本发明提供了一种全硅ZSM-5分子筛负载Pd的制备方法，包括以下步骤：

将全硅ZSM-5分子筛进行第一煅烧，得到质子型全硅ZSM-5分子筛；

将可溶性钯盐水溶液和氨水混合，得到钯的配合物溶液；

将所述质子型全硅ZSM-5分子筛置于所述钯的配合物溶液中进行负载，得到初始产物；

将所述初始产物进行第二煅烧，得到所述全硅ZSM-5分子筛负载Pd。

优选的，所述第一煅烧的温度为500～600℃，时间为3～10h。