[发明专利]硅基复合负极材料、负极极片、其制备方法及锂离子电池

权利要求书

1.一种硅基复合负极材料的制备方法，其特征在于，所述制备方法包括：

硅粉进行氧化处理后，与金属源和碳酸源混合进行沉淀反应，随后依次进行煅烧和碳包覆得到核-壳结构的前驱体材料，所述前驱体材料的内核为氧化硅/金属氧化物复合材料，所述前驱体的外壳为碳层，所述前驱体材料与碳材料混合后得到所述硅基复合负极材料。

2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述硅粉的粒径为10～100nm；

优选地，所述氧化处理所使用的氧化剂包括氨水、过氧化氢或氧气中的任意一种；

优选地，所述硅粉与氧化剂的摩尔比为(95～98):(2～5)；

优选地，所述氧化处理的时间为0.5～1.5h；

优选地，所述金属源包括铁源或镁源；

优选地，所述铁源包括氯化亚铁、硝酸亚铁或硫酸亚铁；

优选地，所述镁源包括硫酸镁、硝酸镁或氯化镁；

优选地，所述碳酸源包括碳酸锂溶液或碳酸钠溶液；

优选地，所述硅粉、金属源和碳酸源的摩尔比为(80～90):(5～10):(5～10)；

优选地，所述沉淀反应进行的时间为0.5～1.5h；

优选地，所述沉淀反应后进行分离处理得到氧化硅/金属碳酸盐沉淀物；

优选地，所述分离处理包括离心或过滤。

3.根据权利要求1或2所述的制备方法，其特征在于，所述煅烧的温度为400～800℃；

优选地，所述煅烧的时间为12～24h；

优选地，所述煅烧在真空或惰性气氛下进行；

优选地，所述碳包覆的方法包括气相包覆法；

优选地，所述碳包覆的碳源包括甲烷、乙烯或乙炔中的任意一种或至少两种的组合；

优选地，所述碳包覆的温度为600～1200℃；

优选地，所述碳源的气体流速为400～800mL/min；

优选地，所述碳包覆的时间为6～12h。

4.根据权利要求1-3任一项所述的制备方法，其特征在于，所述前驱体材料与碳材料混合之前，对所述前驱体材料依次进行酸洗、洗涤、烘干和研磨；

优选地，所述酸洗所使用的酸洗液包括盐酸溶液、硫酸溶液或硝酸溶液中的任意一种；

优选地，所述前驱体材料与碳材料的质量比为(5～20):(80～95)；

优选地，所述碳材料包括人造石墨材料；

优选地，所述碳材料的D50粒径为5～15μm。

5.根据权利要求1-4任一项所述的制备方法，其特征在于，所述制备方法包括：

(1)将粒径为10～100nm的硅粉与氧化剂按(95～98):(2～5)的摩尔比混合，对硅粉进行0.5～1.5h的氧化处理，随后添加金属源和碳酸源，在真空或惰性气氛下进行0.5～1.5h的沉淀反应，分离后得到氧化硅/金属碳酸盐沉淀物，其中，硅粉、金属源和碳酸源的摩尔比为(80～90):(5～10):(5～10)；

(2)在真空或惰性气氛中，400～800℃的温度下，对步骤(1)得到的氧化硅/金属碳酸盐沉淀物进行12～24h的煅烧，得到氧化硅/金属氧化物中间体材料；

(3)在温度为600～1200℃，碳源的气体流速为400～800mL/min的条件下，对步骤(2)得到的氧化硅/金属氧化物中间体材料进行6～12h的碳包覆，得到核-壳结构的前驱体材料，所述前驱体材料的内核为氧化硅/金属氧化物复合材料，所述前驱体材料的外壳为碳层；

(4)对步骤(3)得到的前驱体材料依次进行酸洗、洗涤、烘干和研磨后，将前驱体材料与D50粒径为5～15μm碳材料按(5～20):(80～95)的质量比混合，得到所述硅基复合负极材料。

6.一种硅基复合负极材料，其特征在于，所述硅基复合负极材料由权利要求1-5任一项所述的制备方法制备得到。

7.一种负极极片的制备方法，其特征在于，所述制备方法包括：

将负极活性材料、导电剂和粘结剂混合得到负极浆料，将所述负极浆料涂覆于集流体的两侧表面，得到所述负极极片；

所述负极活性材料为权利要求6所述的硅基复合负极材料。