[发明专利]一种加速老化试验快速鉴定SCR催化剂老化程度的方法

权利要求书

1.一种加速老化试验快速鉴定SCR催化剂老化程度的方法，其特征在于，分别搭建SCR催化剂各活性位点数目模型和加速老化时间加速比模型，根据实际车载工况下，SCR系统内排气温度周期性变化的特点，将历经的老化过程进行划分，基于时间加速比模型计算每个稳态老化阶段对应的实验室时间，将其线性叠加，确定试验总时间tacc；最终，依据NH₃储存能力，定量评价不同水热条件下的老化程度，将实验室老化的SCR催化剂与实际车载状况下的对应起来。

2.如权利要求1所述的一种加速老化试验快速鉴定SCR催化剂老化程度的方法，其特征在于，具体步骤如下：

(1)搭建加速老化时间加速比模型

不同老化条件SCR催化剂达到相同老化程度时的时间加速比为：

式中：

Tiu——使用条件下即非加速条件下的绝对温度值，此处的温度值是绝对温度值，以开尔文(K)作单位；

Tt——测试条件下即加速条件下的绝对温度值，单位为K；

Ts——SCR催化剂老化临界温度点，单位为K；

E_o——老化激活能，单位为KJ/mol；

A——加速因子；

a——临界温度系数；

b——经验参数，

(2)搭建酸性位点的数目模型

氨气程序升温用于测试NH₃-SCR催化剂的NH₃存储性能，首先，在催化剂的初始吸附温度T₀下，持续通入NH₃，确保催化剂吸附NH₃饱和；随后，切断NH₃的通入，并在惰性气体氛围下，对催化剂的表面进行吹扫；吹扫完毕后，t₁开始将催化剂以10℃/min的速率升温，直至催化剂吸附的NH₃脱附完毕，记录脱附完毕的时间为t₂；根据催化剂NH₃-TPD的表征结果，选取峰值点，获取SCR催化剂的吸附脱特性，假设NH₃脱附过程为Temkin类型，脱附速率满足Arrhenius方程，基于反应动力学拟合曲线，通过式(2)估算B酸位点的数目；

其中T＝T₀+10(t-t₁) (3)；

式中：

k_d——指前因子；

E——B酸位点脱附活化能，单位为KJ/mol；

R——气体常数；

——B酸位点的NH₃覆盖率；

T——温度变量，单位为K；

T₀——催化剂的初始吸附温度，单位为K；

t——时间变量，单位为min；

t₁——开始升温的时间点，单位为min；

t₂——结束升温的时间点，单位为min；

(3)整合试验数据

选取典型温度点，分别开展不同环境温度、老化时间Cu-SSZ-13催化剂的实验室老化试验，对老化后的样品进行NH3-TPD表征，获取B酸位点的吸附脱附特性，计算B酸位点数目相等时，不同水热条件的老化样品的时间加速比；

(4)确定模型参数

确定实验参数T_s、T_iu、T_t，利用最小二乘法对加速因子A、临界温度系数a、经验参数b进行优化辨识，完成SCR催化剂加速老化时间加速比计算模型的搭建；

(5)利用加速老化试验模拟SCR催化剂实际排气老化

实际车载后处理系统中会将SCR置于DPF后，SCR的排气温度受DPF再生的影响；将实际排气过程分为低温阶段和高温阶段，低温阶段是指排气温度低于老化临界温度T_s，其温度区间小于400℃，此范围内不考虑催化剂性能的变化；高温阶段是指排气温度超过该临界点T_s，将老化过程分为轻度老化T₁、重度老化T₂和严重老化T₃三个阶段，对应的温度区间为400≤T₁≤600℃、600T₂≤800℃、800T₂≤900℃，由于轻度老化阶段花费大量试验时间，严重老化阶段易导致催化剂在短时间内失效，不易控制试验时间，因此规定实验室老化温度点的选取参照重度老化区间；

此外，车载排气过程的温度具有瞬时性，依据DPF周期性再生的特点，将温段曲线分为m个老化周期，每个周期离散成n个稳态老化过程，用于快速计算每个稳态老化过程对应加速试验的时间加速比AF_i，确定加速老化试验所需的时间，即为该n个稳态老化过程对应的加速时间之和，加速试验时间模型如下式(3)所示：

式中

t_acc——加速试验的时间，单位为h；

t_i——每个稳态老化过程对应的时间，单位为h；

AF_i——加速试验的时间加速比。