[发明专利]非金属元素掺杂的多组元铂合金碳载催化剂及其制备方法

说明书

本发明提供了非金属元素掺杂的多组元铂合金碳载催化剂及其制备方法，包括：步骤一，将铂前驱体、过渡金属前驱体、表面活性剂、非金属源及炭载体超声分散于特定溶剂中得到混合物；步骤二，将混合物在油浴中按预定升温速率达到油浴温度，完成反应后冷却至室温再离心洗涤、真空干燥得到第一催化剂；步骤三，用酸溶液对第一催化剂酸处理后离心洗涤、真空干燥得到第二催化剂；步骤四，对第二催化剂在特定气氛、温度下退火处理得到非金属元素掺杂的多组元铂合金碳载催化剂。掺杂非金属元素产生的协同和锚定效应及过渡金属多组分调控提升其作为氢氧燃料电池催化剂的活性/稳定性，使其在现有文献和专利中处于领先水平，且一锅法制备方式适合工业化生产。

技术领域

本发明属于催化剂领域，尤其涉及质子交换膜燃料电池阴极所用催化剂，具体涉及一种非金属元素掺杂的多组元铂合金碳载催化剂及其制备方法。

背景技术

质子交换膜燃料电池(PEMFC)阴极发生的是氧还原反应 (ORR)，需要较大的过电位来驱动反应。目前，铂基催化剂仍然是阴极ORR最有效的催化剂，但其昂贵的成本是阻碍PEMFC商业化的重要原因之一。近些年来，二元铂基合金催化剂成为了提升铂基催化剂活性和稳定性的重要手段，但专利技术制备的二元铂基合金依然存在铂载量较高、活性和稳定性较差等问题，因此降低PEMFC铂基催化剂的铂载量，提高活性和稳定性是迫切需要解决的问题。

发明内容

本发明是为了解决上述问题而进行的，目的在于提供非金属元素掺杂的多组元铂合金碳载催化剂及其制备方法。

本发明提供了非金属元素掺杂的多组元铂合金碳载催化剂的制备方法，具有这样的特征，包括以下步骤：步骤一，将铂前驱体、过渡金属前驱体、表面活性剂、非金属源以及炭载体超声分散于特定溶剂中，得到混合物；步骤二，将混合物在油浴中按预定升温速率达到预定油浴温度并保持预定时间，完成反应后，冷却至室温，离心洗涤并在预定干燥温度下真空干燥，得到第一催化剂；步骤三，使用酸溶液对第一催化剂在惰性气氛下进行酸处理，随后再次进行离心洗涤并真空干燥，得到第二催化剂；步骤四，对第二催化剂在特定气氛、预定退火温度和退火时间下进行退火处理，得到非金属元素掺杂的多组元铂合金碳载催化剂。

在本发明提供的非金属元素掺杂的多组元铂合金碳载催化剂的制备方法中，还可以具有这样的特征：其中，步骤一中的铂前驱体为六水合氯铂酸、氯铂酸钠、氯铂酸钾以及乙酰丙酮铂中的一种，过渡金属前驱体分别为过渡金属的氯化盐、氯酸盐、硝酸盐、醋酸盐以及乙酰丙酮盐中的至少一种，表面活性剂为聚乙烯吡咯烷酮、溴化钾、十六烷基三甲基溴化铵、十六烷基三甲基氯化铵、十二烷基硫酸钠以及苯甲酸中的至少一种，非金属源为含氮、或含磷、或含硫的有机盐或无机盐类中的至少一种，特定溶剂为油胺、油酸、1-十八烯、N-N 二甲基甲酰胺、N-N二甲基乙酰胺、乙二醇以及三乙二醇中的至少一种，炭载体为炭黑、碳纳米管、石墨烯以及乙炔黑中的至少一种。

在本发明提供的非金属元素掺杂的多组元铂合金碳载催化剂的制备方法中，还可以具有这样的特征：其中，步骤一中铂前驱体、过渡金属前驱体、表面活性剂以及炭载体的质量比例为(10～12)：

(125～128)：(100～102)：(40～42)。

在本发明提供的非金属元素掺杂的多组元铂合金碳载催化剂的制备方法中，还可以具有这样的特征：其中，步骤一中，质量比例范围取10：125：100：40。

在本发明提供的非金属元素掺杂的多组元铂合金碳载催化剂的制备方法中，还可以具有这样的特征：其中，步骤二中，预定升温速率为1-10℃/min，预定油浴温度为100-230℃，预定时间为2-24h。

在本发明提供的非金属元素掺杂的多组元铂合金碳载催化剂的制备方法中，还可以具有这样的特征：其中，步骤二中，洗涤混合物所用的溶剂为去离子水、乙醇、丙酮以及环己烷中的至少一种。

在本发明提供的非金属元素掺杂的多组元铂合金碳载催化剂的制备方法中，还可以具有这样的特征：其中，步骤二中，预定干燥温度为40-120℃。