[发明专利]一种低热导率高熵铈酸盐陶瓷材料及其制备方法

说明书

本发明公开一种低热导率高熵铈酸盐陶瓷材料及其制备方法，属于低热导率功能陶瓷领域。本发明所述低热导率高熵铈酸盐陶瓷材料的制备过程为：通过溶胶凝胶法合成了HEC1、HEC2、HEC3粉体，然后将所制备的粉体压制成型，再在空气中烧结得到高熵铈酸盐致密陶瓷片。通过溶胶凝胶法得到的该低热导率高熵铈酸盐陶瓷元素分布均匀，不存在杂质相或者析出相，HEC1、HEC2、HEC3均为单相萤石型结构，具有低热导率(450℃时的热导率分别为1.62 W m^‑1 K^‑1、2.01 W m^‑1 K^‑1、1.77 W m^‑1 K^‑1)以及高温下晶粒生长缓慢的特点，在隔热领域内应用时有助于改善隔热效果。

技术领域

本发明涉及一种低热导率高熵铈酸盐陶瓷材料及其制备方法，属于低热导率功能陶瓷领域。

背景技术

在高温下具有低热导率和极好稳定性的热障涂层(TBC)能够提高燃气轮机的进气口温度进而增加其能量转化效率。TBC通常由陶瓷顶层、氧化物层(TGO)、粘接层以及合金基底组成。燃气轮机使用最广泛的TBC顶层陶瓷材料为6~8 wt%氧化钇稳定氧化锆(YSZ)。然而，由于YSZ在高温下的相变问题使得其不能够在1200℃以上保持稳定。为了进一步提高TBC陶瓷的使用温度，其他一些材料相继被提出作为TBC材料使用，其中包括稀土锆酸盐、稀土钽酸盐, 稀土铝酸盐以及稀土铈酸盐等。

稀土铈酸盐(Ln₂Ce₂O₇，Ln包括La、Nd、Sm、Er和Yb)具有相比于YSZ较高的热膨胀系数以及较低的热导率，是一种潜在的热障涂层材料；在关于Ln₂Ce₂O₇的报道中，La₂Ce₂O₇拥有最低的热导率 (1000℃下的热导率为0.51 W m^-1 K^-1)；由于La³⁺在铈酸盐晶格中的引入所造成的应力波动以及氧空位的增加强化了其晶格对于声子的散射。然而，由于La₂Ce₂O₇在200~400℃范围内热膨胀系数的急剧变化，使得其热循环寿命仅能达到300次左右，在相同测试情况下低于YSZ的1556次。另外，铈酸盐陶瓷粉末的制备大多采用传统的固相球磨法，虽然这种方法操作简单，但其混合的粉体元素均匀性不高，容易导致陶瓷中的组分偏析，且稀土铈酸盐在高温下稳定性较差。

发明内容

本发明将五种稀土氧化物与氧化铈混合得到高熵铈酸盐陶瓷，利用高熵铈酸盐陶瓷高构型熵的优势增加其晶体结构的稳定性，借助其较高的晶格畸变提升铈酸盐陶瓷的声子散射强度以及晶粒生长阻力，制备出一种具有单相晶体结构、低热导率以及缓慢晶粒生长速率的隔热陶瓷材料。

本发明所述低热导率高熵铈酸盐陶瓷材料为(La_0.2Yb_0.2Sm_0.2Gd_0.2Dy_0.2)₂Ce₂O₇(HEC1)、(La_0.2Nd_0.2Yb_0.2Gd_0.2Dy_0.2)₂Ce₂O₇ (HEC2)、(La_0.2Nd_0.2Sm_0.2Yb_0.2Dy_0.2)₂Ce₂O₇ (HEC3)。

本发明的另一目的在于提供一种所述低热导率高熵铈酸盐陶瓷材料的制备方法，具体包括以下步骤：