[发明专利]一种配位环境可调的单原子位点铁催化剂及制备方法和应用有效
申请号: | 202111665771.9 | 申请日: | 2021-12-31 |
公开(公告)号: | CN114192189B | 公开(公告)日: | 2023-10-03 |
发明(设计)人: | 叶明富;詹林潇;吴孔林;石罗祥;方兆斌;尚恒帅;王震东;魏先文 | 申请(专利权)人: | 安徽工业大学 |
主分类号: | B01J31/18 | 分类号: | B01J31/18;B01J27/24;C07C37/60;C07C209/36;C07C39/04;C07C211/46;C07D301/04;C07D301/06;C07D303/04 |
代理公司: | 芜湖安汇知识产权代理有限公司 34107 | 代理人: | 任晨晨 |
地址: | 243000 安徽*** | 国省代码: | 安徽;34 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 环境 可调 原子 位点铁 催化剂 制备 方法 应用 | ||
1.一种配位环境可调的单原子位点铁催化剂的制备方法,其特征在于,所述制备方法包括以下步骤:
A、冰水浴条件下,将浓硫酸加入到二茂铁甲醛溶液中,得到酸化的二茂铁甲醛溶液,将A、冰水浴条件下,将浓硫酸加入到二茂铁甲醛溶液中,得到酸化的二茂铁甲醛溶液,将吡咯溶液逐滴加入到酸化后的二茂铁甲醛溶液中,在冰水浴中持续搅拌反应;
B、将步骤A反应体系回流加热反应,反应结束后,沉淀冷却,去质子化,过滤、洗涤干燥,即得前驱体;
C、将步骤B制备的前驱体与含氮化合物进行充分研磨,惰性气氛下,进行热解,即得铁-氮硫共掺杂碳;
D、将步骤C中所得铁-氮、硫共掺杂碳用盐酸溶液处理后,洗涤、干燥,即得配位环境可调的单原子位点铁催化剂。
2.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,步骤A中,所述的浓硫酸浓度为70–98wt%,浓硫酸使用量与二茂铁甲醛溶液的体积比为0.5-3:25。
3.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,步骤A中,所述二茂铁甲醛溶液中的二茂铁甲醛与吡咯溶液中的吡咯的物质的量之比为1:0.5–10;步骤A中,所述二茂铁甲醛溶液所使用的溶剂为1,4-二氧六环、二甲亚砜或N,N-二甲基甲酰胺中的一种或几种;吡咯溶液的溶剂与二茂铁甲醛溶液所使用的溶剂相同。
4.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,步骤A中,步骤A中,所述冰水浴中持续搅拌反应,反应时间为10–48小时。
5.根据权利要求1或2所述的制备方法,其特征在于,步骤B中,所述回流加热反应是指:在40–70℃下反应2–10小时。
6.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,步骤C中,前驱体与含氮化合物的质量比为1:0.5–20。
7.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,步骤C中,所述热解的温度为300–900℃,时间为1–10小时。
8.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,步骤D中所述铁-氮、硫共掺杂碳与盐酸溶液的比例为1:1–10,盐酸溶液处理时间为4-24小时。
9.一种权利要求1-8任一项所述制备方法制备的配位环境可调的单原子位点铁催化剂。
10.一种权利要求9所述的配位环境可调的单原子位点铁催化剂的应用,其特征在于,用于苯氧化、苯乙烯环氧化或硝基苯加氢反应。
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