[发明专利]一种复合材料及其制备方法

说明书

本发明公开了一种叠层复合材料及其制备方法，包含：S1，将MWCNTs与基体材料混合，其中MWCNTs的质量分数为1‑10wt％；混合后球磨；然后烘干；基体材料选取PI、聚偏氟乙烯，聚乙烯醇中的一种；S2，将绝缘纳米填料均匀分散在步骤S1得到的混合物中；分散后，所述的绝缘纳米填料在混合物中的质量分数为0‑5wt％；绝缘纳米填料选取SiO₂或Al₂O₃；S3，热压制备叠层复合材料。本发明通过设置近零负介的中间层，在提高介电常数的同时，能够保持较低的损耗，制备的近零负介材料以及叠层复合材料在介电增强领域具有重要的应用价值。

技术领域

本发明涉及介电复合材料的制备技术与性能调控，具体涉及利用高能球磨法和压力成型工艺制备一种包含正、负介电层的叠层复合材料，并通过绝缘纳米粒子二氧化硅来调控叠层复合材料的介电性能的方法。

背景技术

近年来，聚合物电介质材料由于其优异的耐击穿性能、柔韧性和成型加工性能等，成为高介电材料领域研究的热点。然而，聚合物电介质的介电常数远低于陶瓷电介质，成为限制其发展的主要问题之一。尽管在聚合物中加入高介电陶瓷或导电填料可以一定程度上提高介电常数，但是会导致击穿强度降低和损耗增加。因此，探索提高聚合物电介质的介电常数并保持相对低的介电损耗的新方法，具有重要的应用价值。研究表明，可以通过设计叠层结构并利用层间协同效应来改善材料的介电性能。有趣的是，具有负介电常数的异质复合材料(也称超复合材料)，在改善材料介电性能方面引起了越来越多的关注，相关研究在无线圈电感器、堆叠电容器和谐振器等电子元件中展现出广阔的应用前景。超复合材料的负介电常数行为归因于材料的固有特性，这取决于导电填料的成分和微观结构。近年来，研究者们通过在高分子基体中引入功能相导电填料在超复合材料中获得具有负介电常数的材料，进而构建出具有正、负介电常数的叠层复合材料。

然而，对于超复合材料的负介电常数，由于功能体超高的电子浓度，导致超复合材料的负介电常数绝对值巨大并伴随着高损耗，这导致叠层复合材料介电性能不突出从而对其实际应用中产生很大的限制。如中国专利CN105802123A，报道了一种具有负介电常数的石墨烯、碳纳米管和酚醛树脂复合材料，再如中国专利CN105860066A在聚合物基体中掺杂碳纳米管来获得负介电常数，这种方法获得的负介电常数绝对值极大且损耗较高，这对负介材料的应用不利的。因此，有效降低负介材料的介电常数仍是关键问题。

发明内容

本发明的目的是提供了一种聚合物基体中实现近零负介常数的方法，以解决负介材料介电常数较大的问题。

为了达到上述目的，本发明提供了一种复合材料的制备方法，包含以下步骤：

S1，将MWCNTs与基体材料混合，球磨，烘干，得第一混合物；其中，MWCNTs占第一混合物总量的质量分数为1-10wt％；所述的基体材料选取PI、聚偏氟乙烯，聚乙烯醇中的一种；

S2，将绝缘纳米填料均匀分散在所述的第一混合物中，得到第二混合物；所述的绝缘纳米填料在第二混合物中的质量分数为0-5wt％；所述的绝缘纳米填料选取SiO₂或Al₂O₃；

S3，热压制备复合材料。

较佳地，所述的基体材料选取PI，所述的绝缘纳米填料选取SiO₂。

较佳地，所述SiO₂在第二混合物中的质量分数为0-2.5wt.％。

较佳地，所述MWCNTs占第一混合物总量的质量分数为0-4wt.％。

较佳地，所述的步骤S1中，烘干温度为70-90℃，烘干时间设置为3-5h。