[发明专利]一种氮化碳改性碳纳米管复合材料的制备方法及其应用

说明书

本发明公开了一种氮化碳改性碳纳米管复合材料的制备方法，其特征在于，将碳纳米管CNT与三聚氰胺按照一定质量比在研钵中研磨均匀，之后转移到带盖的坩埚中，并用铝箔包裹，然后放入氮气气氛保护的管式炉中，程序升温加热到一定温度后进行反应，反应结束后冷却至室温，最后得到的产物即为氮化碳改性碳纳米管复合材料g‑C₃N₄/CNT。本发明还提供所制备的g‑C₃N₄/CNT的应用，将制备好的g‑C₃N₄/CNT加入到含一定浓度污染物的水中，加入一定量PMS，于恒温摇床上反应；每隔一段时间，取样，过滤除去g‑C₃N₄/CNT，分析溶液中污染物的浓度。g‑C₃N₄/CNT与PMS体系对酚类污染物具有高效去除作用。

技术领域

本发明涉及环境新材料和水处理领域，尤其涉及一种氮化碳改性碳纳米管复合材料的制备方法及其应用。

背景技术

水中的有毒有机污染物特别是酚类有机物，不仅本身有毒，而且容易与氯离子和溴离子等无机离子发生反应，进而生成毒性更大的物质，有的甚至还生成了生物难降解的化合物。此类污染物进入到水体，不仅污染水环境，而且对水生物及人类的健康造成极大的威胁。同时，该类型污染物的处理也较困难，目前的去除方法主要有物理法、生物法及化学氧化法。其中，传统的物理法和生物法在处理时均存在不足。如物理法存在处理不彻底，生物法存在处理周期长、降解效率低的问题。化学氧化法是目前研究最为广泛的一种处理方法，其中高级氧化法作为一种有效的氧化技术被广泛地应用，并成为了目前研究的主要方向。

高级氧化技术是一种绿色、无污染、高效处理水体中污染物的技术。传统高级氧化技术(AOPs)是指产生羟基自由基(·OH)及其所诱发的一系列羟基自由基链化学反应的过程。羟基自由基能够攻击水中各种污染物与微生物，使它们降解，高级氧化技术就是在提高羟基自由基效率的基础上发展起来的。近年来，基于硫酸根自由基(SO4·-)的新型高级氧化技术受到众多学者的关注。与·OH相比，SO4·-具有氧化电位高、pH适用范围广及半衰期长等优点，有利于有机物的降解。通常，SO4·-可以通过活化过硫酸盐来产生，过硫酸盐一般包括过一硫酸盐(PMS)及过二硫酸盐(PDS)。过硫酸盐在水中溶解度较高、稳定性较好，反应副产物硫酸根对环境友好，无二次污染等优点。在多种活化PMS的方式中，金属催化剂活化过一硫酸盐(PMS)体系降解污染物取得较高效率，但同时具有金属离子二次污染的缺点，因此不含金属的新型材料来替代金属催化剂成为研究热点。目前已有相关学者研究了氮化碳(g-C₃N₄)和碳纳米管(CNT)复合材料在电池制备中的应用，同时氮化碳和碳纳米管与金属或者双金属复合材料在光催化降解和氧化还原反应中的应用研究亦有相关研究报道，但是关于氮化碳和碳纳米管复合材料应用于活化过硫酸盐催化降解有机污染物方面的研究还未见报道。

因此，本领域的技术人员致力于开发一种涉及氮化碳改性碳纳米管(g-C₃N₄/CNT)复合材料的制备方法及其在催化活化过硫酸盐氧化降解去除水中的有机污染物中的应用。

发明内容

有鉴于现有技术的上述缺陷，本发明所要解决的技术问题是提供一种具有较高的催化活性，环境友好，有前景的活化过硫酸盐的材料。

为实现上述目的，本发明提供一种氮化碳改性碳纳米管复合材料的制备方法，包括如下步骤：

将碳纳米管CNT与三聚氰胺按照一定质量比在研钵中研磨均匀，之后转移到带盖的坩埚中，并用铝箔包裹，然后放入氮气气氛保护的管式炉中，程序升温加热到一定温度后进行反应，反应结束后冷却至室温，最后得到的产物即为氮化碳改性碳纳米管复合材料g-C₃N₄/CNT。

进一步地，所述碳纳米管CNT与所述三聚氰胺的质量比为1:0.25～1:1。