[发明专利]高通量筛选与机器学习结合可控制备半导体性单壁碳纳米管的方法

说明书

本发明涉及高效可控制备半导体性占优的单壁碳纳米管领域，具体为一种高通量筛选与机器学习结合可控制备半导体性单壁碳纳米管的方法。采用组合掩模板辅助离子束镀膜，在数字标记的硅片上高通量沉积离散型催化剂阵列；采用拉曼光谱仪自动表征面上离散分布的单壁碳纳米管并获得呼吸模信息；通过自主设计的数据挖掘工具，从高通量的拉曼光谱数据中自动提取呼吸模的位置和数量，用于计算和判断每个催化剂阵列上单壁碳纳米管的导电属性，结合多波长拉曼呼吸模数据计算其金属性或半导体性单壁碳纳米管的含量；收集高通量数据训练机器学习模型，对影响碳纳米管导电属性的生长参数进行重要性排序，为可控制备高纯度的半导体性单壁碳纳米管提供指导。

技术领域

本发明涉及高效可控制备半导体性占优的单壁碳纳米管领域，具体为一种高通量筛选与机器学习结合可控制备半导体性单壁碳纳米管的方法，适用于高效筛选催化剂组分、生长温度、还原时间、碳源浓度等工艺参数，制备高纯度半导体性单壁碳纳米管。

背景技术

半导体性单壁碳纳米管具有大电流开/关比和高载流子迁移率，是未来高性能场效应晶体管的理想沟道材料之一。为了获得高纯度半导体性单壁碳纳米管，研究者们对半导体性单壁碳纳米管的可控生长进行了深入探索，如利用催化剂设计、选择性蚀刻、分子种子、电场辅助再成核等方法直接生长半导体性单壁碳纳米管。其中，催化剂被认为在碳纳米管的形核和结构控制生长中起决定性作用，同时温度、还原时间、蚀刻气体、碳源等工艺参数也是影响半导体性单壁碳纳米管富集的关键因素。然而，传统的试错法效率较低但耗能较高，一次仅能优化一种生长参数，无法阐明生长参数组合对半导体性单壁碳纳米管的贡献。

高通量筛选材料方法是通过高通量合成材料、高通量表征和高通量数据分析获得材料组分-结构-性能关系，快速发现新材料或优化材料性能的方法。为了有效探索高维合成空间，并建立生长条件与碳纳米管结构之间的关联，研究人员尝试开发高通量筛选和机器学习方法来指导碳纳米管的生长。Maruyama等人报道了一种自主研究系统，通过在闭环迭代实验中使用拉曼光谱仪测量G模积分面积来优化碳纳米管的原位生长速率和产率，采用随机森林回归/遗传算法来规划每次实验的生长条件，经过数百次自主迭代，生长结果收敛到了目标生长速率(文献1Nikolaev,P.；Hooper,D.；Webber,F.；Rao,R.；Decker,K.；Krein,M.；Poleski,J.；Barto,R.；Maruyama,B.,Autonomy in Materials Research:ACase Study in Carbon Nanotube Growth.npj Comput.Mater.2016,2,16031.)。最近，我们课题组报道了一种新型高通量筛选与机器学习的组合方法，通过组合掩模板辅助离子束镀膜沉积离散型Co催化剂阵列、化学气相沉积生长、拉曼光谱表征、数据挖掘工具自动提取G/D模强度(I_G/I_D)和机器学习建模和预测最佳生长参数组合来拟合单壁碳纳米管质量-生长条件的关系，以高效生长高质量的单壁碳纳米管(文献2Ji,Z.-H.；Zhang,L.；Tang,D.-M.；Chen,C.-M.；Nordling,T.E.M.；Zhang,Z.-D.；Ren,C.-L.；Da,B.；Li,X.；Guo,S.-Y.；Liu,C.；Cheng,H.-M.,High-throughput screening and machine learning for theefficient growth of high-quality single-wall carbon nanotubes.Nano Research2021；中国发明专利(刘畅、吉忠海、张莉莉、汤代明、成会明，一种高效筛选高质量碳纳米管生长条件的高通量方法，公开号CN110592556A)。上述研究分析了拉曼G-D模与碳纳米管的产量和质量之间的关系。然而，很少有对拉曼径向呼吸模进行自动统计分析以可控制备半导体性单壁碳纳米管的研究。