[发明专利]一种中空结构的锂镧锆氧基粉体及其制备方法

说明书

本发明涉及锂镧锆氧基氧化物技术领域，尤其涉及一种中空结构的锂镧锆氧基粉体及其制备方法。所述锂镧锆氧基粉体的制备方法，包括：将包含锂源、镧源、锆源和掺杂元素的化合物进行混合、粉碎，得到锂镧锆氧基前驱粉体；将所述锂镧锆氧基前驱粉体进行喷雾造粒、煅烧，而后得到锂镧锆氧基粉体；其中，所述喷雾造粒的条件如下：进口温度为160‑220℃，出口温度为85‑110℃，转速为8000‑15000r/min。本发明通过优化制备工艺成功制得具备中空结构的锂镧锆氧基粉体，将该锂镧锆氧基粉体制备固态电池电解质，可以降低电解质层的密度，所得电池单位体积下质量更轻，从而间接提高了电池的比容量。

技术领域

本发明涉及锂镧锆氧基氧化物技术领域，尤其涉及一种中空结构的锂镧锆氧基粉体及其制备方法。

背景技术

锂离子电池因其能量密度高、使用寿命长、环境友好等优点而被广泛地应用于移动电话、笔记本电脑等便携式电子产品以及新能源电动车等储能设备，并引起了广泛关注。在锂离子电池几大元件中，电解质作为锂离子电池不可或缺的组成部分，很大程度上决定了锂离子电池的性能。

目前，商业锂离子电池使用的电解质主要以液态有机电解质为主，尽管其具有较高的离子导电率，但却存在易泄露、易腐蚀、高温易分解等缺点，并由此带来的自燃、爆炸等安全隐患不容小觑；同时，在充放电过程中，液态有机电解质极易在电极材料表面形成锂枝晶等，更限制了其在化学领域的大规模应用。因此，采用固态电解质代替传统液态电解液，对开发高安全性、高能量密度、宽温度使用范围的全固态锂电池具有十分重要的意义。

在目前报道过的固体电解质材料中，具有立方石榴石结构的锂镧锆氧电导率可达到10^-3S/cm的量级，已接近实用化电导率的要求，其化学式可写成Li₇La₃Zr₂O₁₂(简写作LLZO)。在无机陶瓷电解质以及目前研究较多的刚柔并济的复合电解质的制备中，LLZO因其良好的热稳定性与电化学稳定性而被广泛研究，是一种极具应用前景的材料。

CN108417889A公开了一种锂镧锆氧基氧化物粉体的制备方法，采用可溶性乙酸锂作为锂源，采用水作为溶剂介质，采用高比表面的ZrO₂作为锂盐的包覆模板，通过简单的机械球磨和干燥煅烧方式制备LLZO粉体。CN111732432A公开了一种球形锂镧锆氧粉体材料，包括Li₇La₃Zr₂O₁₂基体陶瓷，以及含铝、钇、铌、钼、锑、钽、钨中的至少一种等掺杂元素的化合物，所述球形锂镧锆氧粉体的粒径为20-80μm。CN107162049A公开了一种制备锂镧锆氧基氧化物纳米材料的方法包括：(1)配置含有前驱体的纺丝溶液；(2)将纺丝溶液进行纺丝处理，以便获得前驱体纤维；(3)将前驱体纤维进行高温煅烧处理，以便获得锂镧锆氧基氧化物纳米纤维；(4)对锂镧锆氧基氧化物纳米纤维进行粉碎处理，以便获得锂镧锆氧基氧化物纳米材料。然而，由于LLZO本身密度较大，在制备相同厚度固态电解质层时，电池质量较高，如果能够实现在同等体积情况下，降低物体的密度，即可实现固态电池能量密度的进一步提高，而中空结构LLZO粉体提供了一种解决方案。上述已申请的专利文件所披露的LLZO未报到过实现该中空结构的有效手段。

鉴于此，特提出本发明。

发明内容

本发明的目的在于提供一种锂镧锆氧基粉体的制备方法，由该方法制得的锂镧锆氧基粉体具有中空结构，将该中空结构的锂镧锆氧基粉体制备固态电池电解质，可以降低电解质层的密度，所得电池单位体积下质量更轻，从而间接提高了电池的比容量；本发明的另一目的在于提供由上述方法制得的锂镧锆氧基粉体。

具体地，本发明提供以下技术方案：

本发明提供一种(中空结构的)锂镧锆氧基粉体的制备方法，包括：

将包含锂源、镧源、锆源和掺杂元素的化合物进行混合、粉碎，得到锂镧锆氧基前驱粉体；