[发明专利]一种杏仁状分级结构铈铁双金属复合氧化物及其制备方法与应用

说明书

本发明公开了一种杏仁状铈铁双金属复合氧化物及其制备方法与应用，该双金属复合氧化物为均相高分散的杏仁状分级结构材料，其方法包括以下步骤：将铈盐配置成铈盐的水溶液；向铈盐水溶液中加入异烟肼溶液，再逐滴加入亚铁氰化钾溶液形成白色沉淀；沉淀经过离心分离、去离子水、无水乙醇洗涤，烘干得到白色配合物前驱体；将所得的前驱体控温煅烧，自然冷却后得到杏仁状分级结构铈铁双金属复合氧化物。本发明的铈铁双金属复合氧化物可以用于四环素类兽药废水的光催化降解，具有较好的应用前景。

技术领域

本发明属于无机功能材料技术领域，具体的说，涉及一种杏仁状分级结构铈铁双金属复合氧化物及其制备方法与应用。

背景技术

在用作光催化剂的半导体材料中，CeO₂催化剂由于氧化还原对Ce⁴⁺/Ce³⁺具有很大的储氧能力，使得更多的氧气可用于氧化过程，因此受到更多关注。尤其是在光催化治理环境污染方面CeO₂效果卓著，CeO₂可将环境中难以分解的有机物分解为CO₂和H₂O 等无机物，且不产生二次污染。然而，由于CeO₂固有的结构稳定性较差，当Ce⁴⁺还原为Ce³⁺时，其晶格总是会膨胀，CeO₂与其他金属氧化物结合会改善这个问题。由于Fe₂O₃在催化过程中表现出良好的稳定性，具有高表面反应性和磁性，并且对环境友好。因此，将CeO₂与Fe₂O₃结合可以提高催化剂的活性和氧化还原稳定性。此外，将 Ce 元素与更便宜的 Fe 氧化物复合，也被认为是减少大量使用昂贵稀土金属的经济方法。因此，铈铁双金属复合氧化物材料在光催化领域具有潜在的应用价值。目前，研究人员通过水热法、溶胶凝胶法等不同方法制备出了一些Fe₂O₃和CeO₂纳米复合材料材料，但是仍然存在着制备方法复杂、复合材料的分散性差、不易重复性等缺陷，限制了其在大规模工业生产中的应用。

另一方面，与它们的块状对应物相比，具有良好控制形态的分级结构材料，由于具有较大的比表面积、适当的孔径分布，以及众多的活性位点，具有优异的吸附、分离和催化性能，近年来受到了广泛关注。例如，一种分级结构的铈基氧化物催化剂、制备方法及其用途（公开号：CN105664917A），通过对制备过程中的pH值进行可控调节实现分步均匀沉淀,形成的具有分级结构的CeO_x/MoO₃-TiO₂催化剂，但该复合材料的价格昂贵，所得材料的分散性有待提高。因此，开发新型分级结构的铈基复合材料及其制备技术，具有重要意义。

发明内容

有鉴于此，针对上述问题，本发明提供了一种杏仁状分级结构铈铁双金属复合氧化物及其制备方法与应用。本发明在室温条件下，以铈盐和亚铁氰化钾为铈源和铁源，异烟肼结构导向配位剂和溶液酸度调节剂，去离子水为溶剂，在常温常压下获得杏仁状的铈铁双金属配合物前驱体；然后在控温条件下烧结前驱体，得到杏仁状分级结构的铈铁双金属复合氧化物。该方法具有反应条件温和，所得杏仁状分级结构复合材料形貌单一、分散性好，复合物中Ce和Fe金属分布均匀，而且工艺简单、能耗低；本发明制备得到的铈铁双金属复合氧化物可以用于光催化降解有机污染物领域。

具体包括以下步骤：

步骤1、将铈盐溶解在水中，配制成铈盐溶液；

步骤2、取一定量的异烟肼，配成异烟肼溶液，并将其倒入铈盐溶液中；

步骤3、在搅拌的条件下，向上述混合溶液中逐滴加入亚铁氰化钾溶液，形成白色沉淀；静置10 min，沉淀经过离心分离去离子水洗涤三次，无水乙醇洗涤三次，烘干得到白色的前驱体；

步骤4、将步骤3制备得到的白色前驱体置于坩埚中，用控温马弗炉进行煅烧，自然冷却后得到杏仁状分级结构铈铁双金属氧化物光催化剂。