[发明专利]一种铂负载氧缺陷型钽酸钠催化剂的制备方法及其应用

说明书

本发明公开了一种铂负载氧缺陷型钽酸钠催化剂的制备方法及其应用，先采用水热合成法制备纯钽酸钠为原料，在氩气保护气氛中，将钽酸钠与硼氢化钠比例混合、研磨和焙烧，产物经水洗、离心、干燥后，得到氧缺陷型钽酸钠，最后负载金属铂，即成。本发明制得的铂负载氧缺陷型钽酸钠催化剂的氧缺陷比例可调控，在等离子体催化合成氨的测试中，其催化活性明显优于铂负载钽酸钠催化剂。

技术领域

本发明属于氨催化合成技术领域，具体涉及一种铂负载氧缺陷型钽酸钠催化剂的制备方法及其应用。

背景技术

氨是工业规模生产的第二大化学品，在食品、化肥、纺织、化妆品和化学工业等众多领域都有着广泛的应用，对农业及民生的发展有着至关重要的作用。Haber-Bosch工艺是氨生产的传统技术，该反应是在150-250bar和400-500℃条件下，在铁基催化剂的作用下将氮气和氢气合成氨气。随着人口的增加，氨的消耗日益增大，氨的年产量达1.86亿吨(Science，2017，357，898)，消耗全球电力1％以上，同时伴随产生的CO₂占全球温室气体总排放量的2-3％(Nature Chemistry，2012，4，934)。由此可见，传统合成氨工艺的能耗高、污染大，亟待发展新的绿色氨合成工艺。

发明内容

本发明的目的在于克服现有技术缺陷，提供一种铂负载氧缺陷型钽酸钠催化剂的制备方法。

本发明的另一目的在于提供上述铂负载氧缺陷型钽酸钠催化剂的应用。

本发明的技术方案如下：

一种铂负载氧缺陷型钽酸钠催化剂的制备方法，包括如下步骤：

(1)在搅拌条件下将五氧化二钽溶解于氢氧化钠溶液中，于170-190℃进行水热处理30-40h，得到的产物用去离子水充分洗涤，接着离心收集沉淀物并干燥，制得纯钽酸钠；

(2)在氩气保护气氛下，将步骤(1)制得的纯钽酸钠与硼氢化钠混合均匀并充分研磨，然后在氩气保护气氛下200-400℃焙烧0.5-5h，得到的产物用去离子水充分，离心收集沉淀物并干燥，得到氧缺陷型钽酸钠，其化学式为NaTaO_3-x，其中x＝0-1；

(3)用等体积浸渍法对步骤(2)得到的氧缺陷型钽酸钠负载金属铂作为助剂，得到所述铂负载氧缺陷型钽酸钠催化剂。

在本发明的一个优选实施方案中，所述步骤(1)的水热处理的温度为175-185℃，时间为35-36h。

在本发明的一个优选实施方案中，所述氢氧化钠溶液的浓度为1.7-1.8mol/L。

进一步优选的，所述五氧化二钽与氢氧化钠溶液的比例为1.05-1.09g∶70-80mL。

在本发明的一个优选实施方案中，所述步骤(2)中，所述纯碳酸钠与硼氢化钠的质量比为0.8-0.9∶0.12-0.15。

在本发明的一个优选实施方案中，所述步骤(2)中的焙烧的温度为290-310℃，时间为0.8-1.2h。

在本发明的一个优选实施方案中，所述金属铂的负载量为0.1-5wt％。

进一步优选的，所述金属铂的负载量为0.8-1.2wt％。

本发明的另一技术方案如下：

上述制备方法制得的铂负载氧缺陷型钽酸钠催化剂在等离子体催化合成氨中的应用。

在本发明的一个优选实施方案中，所述等离子体催化合成氨中的放电功率为500-5000W。

本发明的有益效果是：

1、本发明制得的铂负载氧缺陷型钽酸钠催化剂的氧缺陷比例可调控，在等离子体催化合成氨的测试中，其催化活性明显优于铂负载钽酸钠催化剂。