[发明专利]一种具有多层结构的复合负极材料及其制备方法和应用

权利要求书

1.一种具有多层结构的复合负极材料，其特征在于，其具有包括内核、中间层和外层的三层结构，所述内核为人造石墨，所述中间层为含Ce和Li的金属有机框架材料与氧化石墨烯形成的复合层，所述外层为二氧化钛和导电剂的混合物。

2.根据权利要求1所述的复合负极材料，其特征在于，所述内核、中间层和外层的厚度为100:5～20:5～20。

3.根据权利要求1所述的复合负极材料，其特征在于，所述外层中二氧化钛和导电剂的重量比为1～5:1～5；所述导电剂选自碳纳米管、氧化石墨烯、纳米碳纤维、空心碳球和超级炭黑中的至少一种。

4.根据权利要求1所述的复合负极材料，其特征在于，含Ce和Li的金属有机框架材料为C₁₀H₂CeLiO₈，其是将苯四酸、铈源、锂源和水的混合物进行水热反应得到。

5.根据权利要求1所述的复合负极材料，其特征在于，所述中间层中含Ce和Li的金属有机框架材料与氧化石墨烯的质量比为1～5:1～5。

6.根据权利要求1所述的复合负极材料，其特征在于，所述具有多层结构的复合负极材料的D50为5～20μm。

7.一种具有多层结构的复合负极材料的制备方法，包括以下步骤：

制备含Ce和Li的金属有机框架材料：将苯四酸、铈源、锂源和水混合，置于高压反应釜中，于150～200℃下反应24～72h，得到含Ce和Li的金属有机框架材料；

制备复合负极材料前驱体：将Ce和Li的金属有机框架材料、氧化石墨烯和铝钛复合偶联剂分散于介质中进行球磨，得到包覆液浆料A，再向其中加入人造石墨，分散后进行喷雾干燥，得到含Ce和Li的金属有机框架材料与氧化石墨烯包覆人造石墨的复合负极材料前驱体；

制备多层复合负极材料：将二氧化钛和导电剂于分散介质中混合，得到包覆液C，向其中加入复合负极材料前驱体，干燥，碳化，得到所述具有多层结构的复合负极材料。

8.根据权利要求7所述的制备方法，其特征在于，含Ce和Li的金属有机框架材料、氧化石墨烯、铝钛复合偶联剂和人造石墨的重量比为1～5:1～5:1～5:100。

9.根据权利要求7所述的制备方法，其特征在于，二氧化钛、导电剂和分散介质的重量体积比为1～5g:1～5g:100mL，复合负极材料前驱体和包覆液C的重量比为1g:1～12mL。

10.权利要求1或权利要求7所制备的具有多层结构的复合负极材料作为电池负极材料的应用。