[发明专利]致密高介电钡钽氧氮化物陶瓷及其制备方法

说明书

本发明公开了一种致密高介电钡钽氧氮化物陶瓷及其制备方法，钡钽氧氮化物陶瓷包括将钡钽氧氮化物陶瓷粉体与乙醇混合均匀，球磨后干燥并过筛，得到预烧结粉体，将预烧结粉体在加压、保护气氛条件下或者在加压、真空条件下进行放电等离子烧结，烧结温度为1200℃～1300℃，经冷却，得到陶瓷初烧结体，将陶瓷初烧结体在氨气气氛、无机械压力条件下进行二次烧结，降温冷却后，得到致密高介电钡钽氧氮化物陶瓷。本发明的制备方法周期较短，制得的致密高介电钡钽氧氮化物陶瓷致密度高、介电常数高、纯度高，有广泛的应用前景。

技术领域

本发明涉及高性能介电陶瓷材料制备技术领域，尤其涉及一种致密高介电钡钽氧氮化物陶瓷及其制备方法。

背景技术

作为一种新型钙钛矿类材料，钡钽氧氮化物BaTaO₂N在室温下有着较高的介电常数，且耐酸碱腐蚀，热稳定性好，在高性能电容器等领域有着广泛的应用前景。对于同一种材料，其介电常数与气孔率密切相关，气孔率越低(即致密度越高)，介电常数越高。因此，将氧氮化物制成致密块体是获得其高介电常数的关键。

烧结是材料实现从疏松粉体到致密块体转变的重要热处理过程，其中烧结温度是关键工艺条件。研究表明，对于BaTaO₂N等钙钛矿类氧氮化物陶瓷，其烧结温度往往高于分解温度，即其在烧结过程中会伴随着部分分解，而分解产生的氮化物则会严重降低其介电常数并增加损耗。传统的无压烧结方法升温速率慢，保温时间长，不利于抑制氧氮化物的分解。烧结后在氨气中进行退火处理是恢复氧氮化物化学计量比、得到纯相氧氮化物陶瓷的方法。对于烧结后致密度较高(90％)的陶瓷，由于其开气孔几乎全部闭合，氨气无法渗入闭气孔进行气-固反应，故此时氨化退火处理以恢复化学计量比较困难。A.Hosono等在BaTaO₂N中加入不同含量BaCO₃烧结助剂，然后于1350℃～1450℃下进行烧结，得到氧氮化物陶瓷，杂质相包括TaO和Ba₅Ta₄O₁₅。当BaCO₃含量为2.5wt％、烧结温度为1400℃、保温时间为3h时，得到致密度为74.6％的BaTaO₂N_0.85/Ba₅Ta₄O₁₅混合物，其在氨气中退火处理后可得到纯相BaTaO₂N，但致密度仅为73.0％，介电常数峰值仅为620。此方法烧结时间长、温度高、得到的样品纯度和致密度都不高，因此，亟待发展一种耗时短的方法烧结得到高密度、高纯度、高介电常数的铕钽氧氮化物陶瓷。

发明内容

本发明要解决的技术问题是克服现有技术的不足，提供一种高致密、高纯度、高介电常数的致密高介电钡钽氧氮化物陶瓷及其制备方法。

为解决上述技术问题，本发明采用以下技术方案：

一种致密高介电钡钽氧氮化物陶瓷的制备方法，包括以下步骤：

S1、将钡钽氧氮化物陶瓷粉体与乙醇混合均匀，经球磨后，干燥、过筛，得到预烧结粉体；

S2、将步骤S1所得的预烧结粉体，在加压、保护气氛条件下或者在加压、真空条件下进行放电等离子烧结，所述加压为施加100MPa～150MPa的压力，所述放电等离子烧结的烧结温度为1200℃～1300℃，升温速率为100℃/min～500℃/min，烧结保温0～10min，然后自然冷却，得到陶瓷初始烧结体；

S3、将步骤S2所得的陶瓷初始烧结体在氨气气氛、无机械压力条件下进行二次烧结，烧结温度为1220℃～1400℃，该烧结温度需大于步骤S2中的烧结温度，升温速率为10℃/min～50℃/min，烧结保温1min～100min，然后降温冷却，得到致密高介电钡钽氧氮化物陶瓷。

上述的致密高介电钡钽氧氮化物陶瓷的制备方法，优选的，步骤S2中，烧结保温0～5min。