[发明专利]一种单原子钌催化剂、制备方法及应用

说明书

本发明涉及一种单原子钌催化剂、制备方法及应用，该催化剂包括介孔稀土氧化物载体及其中限域的贵金属钌原子，本发明还提供了该催化剂的制备方法，包括：提供一前驱体混合溶液，将混合液脱溶剂得到淡黄色凝胶；将所得干凝胶进行高温煅烧，除去聚合物模板剂，得到粉末材料；本发明进一步公开该单原子钌催化剂的固相催化分解氨制备得到氢的用途。

技术领域

本发明涉及一种负载量可调(0.1-6wt％)的单原子钌催化剂材料及其制备方法。

背景技术

近年来，由于化石燃料的过度使用，新能源的开发备受各国政府和研究者的重视。其中氢能以其独特的发展潜力和优势得到了广泛关注。氨(NH₃)有较高的能量密度，易于存储和运输，同时在分解制氢时不产生CO等有毒副产物。因此氨分解在线制氢技术具有广阔的应用前景和重要的研究价值。氨分解反应的温度一般在400℃以上，对催化剂的抗烧结稳定性提出了极高的要求。需要开发高效催化剂以实现氨分解的高活性和稳定性。近年来，单原子催化材料因其100％的金属原子利用效率和原子级高度分散的活性位点，在诸多反应中表现出极佳的催化性能。使用这类新兴的催化材料代替传统的金属颗粒催化剂，已经成为很多未来催化工业发展的大势所趋。然而，制备工艺的匮乏导致材料本身金属单原子负载量严重不足，从而材料本身负载量受到很大限制，对于这类单原子催化材料及其制备方法的报道仍较少。

鉴于以上，确有必要提供一种负载量可调的贵金属单原子催化剂材料及其制备方法。

发明内容

本发明公开一种单原子钌催化剂材料，其包括介孔稀土氧化物载体及其中限域的贵金属钌原子，其中，基于催化剂总重量钌的负载量为0.1-6wt％，所述介孔稀土氧化物载体中，稀土氧化物选自La₂O₃、Pr₂O₃、Nd₂O₃、Sm₂O₃、Eu₂O₃、Gd₂O₃中任意一种、两者或多种的混合物，所述金属钌以单原子的形式锚定在所述介孔混合稀土氧化物中。

进一步，所述介孔稀土氧化物载体平均孔径尺寸1-20nm，优选5-10nm，优选为萤石结构的氧化铈或氧化铈-稀土氧化物混合物。

所述催化剂优选为Ru₁-CeO₂、Ru₁-Eu₂Ce₂O₇、Ru₁-La₂Ce₂O₇、Ru₁-Pr₂Ce₂O₇、Ru₁-Nd₂Ce₂O₇、Ru₁-Sm₂Ce₂O₇、或Ru₁-Gd₂Ce₂O₇,其中，金属钌以单原子的形式锚定在所述介孔混合稀土氧化物中；基于催化剂总重量钌的负载量为0.1-6wt％。

催化剂中钌原子通过O配位与混合稀土氧化物载体结合。

本发明公开一种的单原子钌催化剂材料及其制备方法，包括以下步骤：

S1：可溶性金属盐与溶剂混合形成溶液，加入模板剂和凝胶生产剂；

S2：将前驱体溶液脱溶剂，得到干凝胶；

S3：高温煅烧，得到催化剂粉末；