[发明专利]一种用于制备石墨膜的聚酰亚胺薄膜、该聚酰亚胺薄膜制备的高导热石墨膜及其制备方法

权利要求书

1.一种用于制备石墨膜的聚酰亚胺薄膜，其特征在于，是由聚丙烯腈/聚酰胺酸溶液经过成膜、热亚胺化制得；

所述聚丙烯腈/聚酰胺酸溶液包括聚酰胺酸溶液和均匀分散在其中的聚丙烯腈粉末，其中聚酰胺酸溶液是由芳香二胺、芳香二酐在非质子极性有机溶剂中反应制成。

2.根据权利要求1所述的用于制备石墨膜的聚酰亚胺薄膜，其特征在于，所述聚丙烯腈/聚酰胺酸溶液的原料包括芳香二胺、芳香二酐、聚丙烯腈粉末和非质子极性有机溶剂。

3.根据权利要求1或2所述的用于制备石墨膜的聚酰亚胺薄膜，其特征在于，所述聚丙烯腈粉末的质量为芳香二胺与芳香二酐质量之和的5～30％wt；

优选地，所述聚丙烯腈的数均分子量为50000～300000；

优选地，所述芳香二胺为4,4'-二氨基二苯醚、对苯二胺、4,4'-二氨基二苯酮、4,4'-二氨基二苯甲烷中的至少一种；

优选地，所述芳香二酐为均苯四甲酸二酐、3,3',4,4'-联苯四甲酸二酐、3,3',4,4'-二苯醚四甲酸二酐中的至少一种；

优选地，所述非质子极性有机溶剂为N,N-二甲基甲酰胺、N,N-二甲基乙酰胺、二甲基亚砜、N-甲基吡咯烷酮中至少一种；

优选地，所述芳香二胺与芳香二酐的摩尔比为1：1。

4.根据权利要求1～3任一项所述的用于制备石墨膜的聚酰亚胺薄膜，其特征在于，所述聚丙烯腈/聚酰胺酸溶液的固含量为15～25wt％，粘度为1000～3000泊。

5.根据权利要求1～4任一项所述的用于制备石墨膜的聚酰亚胺薄膜，其特征在于，所述聚丙烯腈/聚酰胺酸溶液的制备方法包括：

将芳香二胺和聚丙烯腈粉末加入非质子极性有机溶剂中，充分搅拌后加入芳香二酐，搅拌反应，得到聚丙烯腈/聚酰胺酸溶液；

优选地，所述搅拌反应的温度为-20～50℃，反应时间为1～12h。

6.根据权利要求1～5任一项所述的用于制备石墨膜的聚酰亚胺薄膜，其特征在于，所述成膜的具体步骤包括：将聚丙烯腈/聚酰胺酸溶液涂覆或者流延在支撑体上，干燥；优选地，所述干燥的温度为60～200℃，干燥时间为30～180min。

7.根据权利要求1～6任一项所述的用于制备石墨膜的聚酰亚胺薄膜，其特征在于，所述热亚胺化的温度为220～450℃，时间为15～60min。

8.一种高导热石墨膜的制备方法，其特征在于，包括：

S1、将权利要求1～7任一项所述聚酰亚胺薄膜在真空条件下高温碳化，得到聚酰亚胺碳化膜；

S2、将所述聚酰亚胺碳化膜高温石墨化，得到高导热石墨膜。

9.根据权利要求8所述的高导热石墨膜的制备方法，其特征在于，所述步骤S1中，高温碳化的具体步骤包括：先以5～10℃/min的升温速率升温至300～500℃，保温10～60min；再以2～10℃/min的升温速率升温至700～900℃，保温10～60min；再以2～10℃/min的升温速率升温至1100～1300℃，保温10～60min；

优选地，所述步骤S2中，高温石墨化的具体步骤包括：先以5～10℃/min的升温速率升温至1700～1900℃，保温10～30min；再以2～10℃/min的升温速率升温至2100～2300℃，保温10～30min；再以2～10℃/min的升温速率升温至2500～2700℃，保温10～30min；

优选地，所述步骤S2中，高导热石墨膜的密度为2.0～2.2g/cm³。

10.一种高导热石墨膜，其特征在于，由权利要求8或9所述的制备方法制得。