[发明专利]一种碳基催化剂的电化学性能及其在微生物燃料电池中的应用

说明书

本发明公开了一种碳基催化剂的电化学性能及其在微生物燃料电池中的应用，属于微生物燃料电池技术领域。本发明要解决目前单室空气阴极存在的高成本、产电效率低和长期运行稳定差的问题。NSF‑AC制备方法：首先采用价格低廉的含氟和硫元素的材料制备氟源和硫源，然后采用简单热解的方法将活性炭在含有氮、硫、氟三种元素的氛围中进行煅烧。制备好的材料进行电化学测试并采用辊压法制备成MFCs阴极进行电池性能测试。本发明中的MFCs的COD去除率为95％左右，开路电压可达0.785V，输出电压为705.93mV、最大功率密度1297.42mW/m²，库伦效率达到22.09％，运行40天后电池输出电压和最大功率密度仅下降3.8％和2.3％，具有较好的稳定性。

技术领域

本发明涉及一种改性活性炭的电化学特性以及将其作为阴极催化剂用于微生物燃料电池的产电性能研究。

背景技术

我国人均水资源占有量仅为世界平均水平的1/4，水资源不充足同时还存在较为严重的水环境污染，近年来绿色、高效、低成本和可持续发展的水处理技术受到越来越多的重视。微生物燃料电池(MFCs)可在分解污染物的同时产生电能，是一种新兴的绿色可持续发展的水处理技术。目前国内外研究者已将其用于微生物电传感器、废弃资源回收、电化学合成、生物-电-芬顿等多种水处理领域。虽然微生物燃料电池可以作为一种平衡环境污染和能源危机的新思路，但是要应用到实际生活中取代传统能源和技术还存在许多困难，其中亟待解决的问题有电池成本高昂、产电效率较低以及长期运行稳定性较差。

阴极催化剂作为MFCs的重要组成部分，其材料的选择与电池成本、产电效益和运行稳定性息息相关。传统的Pt等贵金属催化剂由于其自然储量稀缺、价格昂贵、抗毒性较低等特点限制其实际应用，而后出现的非贵金属类催化剂虽然在储量和成本方面有改善，但是活性金属粒子的流失影响电池长期运行稳定性。与金属催化剂相比，碳基催化剂具有更优异的导电性、更高的地壳丰度以及良好的可塑性等优点，被认为是很理想的电化学催化剂，其中活性炭以其价廉效率高的优势被认为是一种可规模化应用的空气阴极催化剂。

发明内容

本发明的目的是通过简单的制备方法，开发出经济、高效、稳定的氮、硫、氟三元非金属掺杂碳基催化剂(NSF-AC)。该材料具有优异的电催化活性，并且在MFCs应用中表现出较高的产电性能，可对实现 MFCs的实际应用提供一定的参考价值。

本发明的技术方案如下：

本发明的三元非金属掺杂碳基催化剂以活性炭为碳基体，通过简单易行的热解方法负载氮、硫、氟三种非金属杂原子。具体步骤为：(1)按照一定比例称取三聚氰胺、氟化铵和聚四氟乙烯溶液(60％PTFE)于烧杯中，加适量超纯水溶解后置于60℃恒温水浴锅中搅拌蒸干，然后在氮气氛围中，在900℃下煅烧1h。煅烧前需排空管道内空气，煅烧结束后冷却至室温，收集管末端白色含氟和氮元素的粉末作为氟源备用；(2)称取一定量的硫脲，研磨均匀后在管式炉内煅烧，煅烧条件与(1)相同，煅烧结束收集管末端黄褐色含硫和氮元素的固体作为硫源备用。需要注意的是两次煅烧需要更换石英管、法兰、管堵等器件防止硫、氟元素相互污染；(3)取适量白色含氟粉末和黄褐色含硫固体分别放在瓷舟中置于管式炉上游，适量超级电容器用活性炭放在下游，在900℃下煅烧2h。煅烧前排空管内气体，煅烧过程中控制氮气流量和阀门使管内压力保持在一定水平，煅烧结束后需冷却至80℃以下后取出，得到NSF-AC。

有益效果：本发明中的MFCs的COD去除率为95％左右，开路电压可达0.785V，输出电压为705.93mV、最大功率密度1297.42mW/m²，库伦效率达到22.09％，运行40天后电池输出电压和最大功率密度仅下降3.8％和2.3％，具有较好的稳定性。

附图说明

图1：NSF-AC电化学活性测试结果，五张图分别为CV、EIS、 Tafel、RDE-LSV及电子转移数n图；