[发明专利]一种用于电Fenton技术的活性炭纤维改性阴极的制备方法及应用

说明书

一种用于电Fenton技术的活性碳纤维改性阴极的制备方法及应用属于环境功能材料领域。本发明在ACF电极的基础上，将60～200mg预处理后碳纳米管和20～60mg氮化碳以及22.5～67.5mg/L聚四氟乙烯(PTFE)溶于15mL水溶液中，利用超声浸渍法将CNTs和g‑C₃N₄吸附到ACF电极表面并在350℃条件下焙烧1小时，制成CNTs/g‑C₃N₄‑ACF复合电极。负载到活性炭纤维阴极表面的CNTs和g‑C₃N₄进一步提高了电极的氧气两电子还原活性，增多了电极的活性点位和比表面积，提高了电极的电流效率，大幅度增加了ACF阴极在电Fenton体系内的双氧水产量，进一步提升电Fenton体系对污染物的降解效果。

技术领域

本发明提供一种负载碳纳米管和石墨相氮化碳的活性炭纤维改性阴极的制备及应用方法，属于环境功能材料技术领域，化学与环境工程的交叉领域。

背景技术

垃圾渗滤液是一种成分复杂的高浓度有机废水，在2010年，环保部发布的《生活垃圾填埋场渗滤液工程技术规范(试行)》中，把膜技术纳滤(NF) 工艺和反渗透(RO)工艺作为推荐的垃圾填埋场的垃圾渗滤液深度处理工艺，该工艺被大量采用。膜滤浓缩液的各类特征共性较多,指标也存在在相对集中的范围。膜浓缩液可占垃圾渗滤液总体积的8％～20％，部分甚至可达40％。膜截留浓缩液COD高，COD约在200～10000mg/L之间，无机盐类含量高且成分复杂，废水TDS多在20000～60000mg/L之间，氨氮浓度在50～1000mg/L之间，氯离子浓度在4000-50000mg/L之间，色度在500～1500倍之间。如何有效处理膜截流浓缩液，是维持膜处理系统长期稳定运行的关键因素，也是垃圾渗滤液处理的一个难点问题。

电Fenton法是利用电子作催化剂同位产生Fe²⁺和H₂O₂，并进一步生成高氧化活性的羟基自由基(·OH)，来实现污染物的降解，其实质是电解过程生成 Fenton反应所需试剂，Fenton反应所生成的羟基自由基(·OH)，其氧化还原电位高达2.80V，具有十分高的氧化活性。电Fenton技术适用于处理高浓度难生化降解的有机废水，在垃圾渗滤液膜滤浓缩液处理领域成为研究热点。

活性炭纤维(ACF)是一种新型的环保材料，因为其大的比表面积(1000 m²·g^-1～3000m²·g^-1)和占据总体孔容90％的微孔，具有很好的吸附特性。并且具有高析氢电位，导电性强，有利于氧气的两电子还原，无毒，廉价便于获取，化学特性稳定和抗腐蚀性的特点，在电Fenton中作为阴极材料被广泛使用。

通过浸渍煅烧的方法引入活性炭纤维的碳纳米管(CNTs)和氮化碳 (g-C₃N₄)，因其特殊的物理化学特性，提升了活性炭纤维的导电性，增大了比表面积，改变了孔径结构，并且提升了氧气的两电子还原活性，加快了Fe²⁺的还原，提升了过氧化氢的生成速率。同时，浸渍过程中加入适量的聚四氟乙烯(PTFE)，可以更好地将碳纳米管和氮化碳结合到活性炭纤维上，并且能够保持氧气在活性炭纤维电极表面传递过程中的气液固三相平衡，提高传递效率。通过该种方法的活性炭纤维阴极地改性，有效提高了电Fenton系统对污染物地降解效率。

发明内容

本发明为了提高过氧化氢的生成效率，提供了一种电Fenton体系内，对活性炭纤维阴极的一种改性方法。该方法制备步骤简单，成本低廉，在较为泛的pH环境下均能发挥良好的电催化效果，易于实现工业化。

电极的改性过程，包括以下步骤：

(1)活性炭纤维碳布预处理：将活性炭纤维碳布浸入10wt％NaOH溶液中并超声处理0.5h，用超纯水洗涤3次后浸入5wt％HCl溶液中2h，再用超纯水冲洗至中性，然后在80℃的烘箱中干燥24h待用。