[发明专利]二维高熵氢氧化物阵列催化剂及其电催化固氮合成氨方法有效
申请号: | 202110356135.1 | 申请日: | 2021-04-01 |
公开(公告)号: | CN113149086B | 公开(公告)日: | 2022-03-18 |
发明(设计)人: | 陈胜;孙运通;江天宇;徐帅帅 | 申请(专利权)人: | 南京理工大学 |
主分类号: | C01G53/00 | 分类号: | C01G53/00;C25B11/073;C25B11/052;C25B11/054;C25B9/19;C25B1/27 |
代理公司: | 南京理工大学专利中心 32203 | 代理人: | 赵毅 |
地址: | 210094 *** | 国省代码: | 江苏;32 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 二维 氢氧化物 阵列 催化剂 及其 电催化 固氮 合成氨 方法 | ||
1.二维高熵氢氧化物阵列催化剂,其特征在于,该催化剂通过如下进行制备,包括以下步骤:
步骤1,将五种金属盐,金属盐为乙酰丙酮盐,包括镍,钴,铁,锰、钒,溶解于水和乙醇混合溶剂中;
步骤2,将三维基底置于步骤1所述溶液中,在密闭容器中进行水热反应;
步骤3,将得到的产物洗涤、干燥,得到二维高熵氢氧化物阵列催化剂。
2.如权利要求1所述的催化剂,其特征在于,步骤1中,投加的五种乙酰丙酮盐的摩尔比相等,水和乙醇混合溶剂的体积比例为1:4~4:1。
3.如权利要求1所述的催化剂,其特征在于,步骤2中,按照2*2.8cm2的三维基底,三维基底为泡沫镍,泡沫铜和碳布,添加1~5mg mL-1的乙酰丙酮盐。
4.如权利要求1所述的催化剂,其特征在于,密闭容器为反应釜,体积为10mL~1L,相应三维基底的尺寸为0.5*1cm2~20*25cm2,水热反应温度为100~180℃,时间为4~72h。
5.一种基于权利要求1-4任一项所述的催化剂的电催化固氮合成氨方法,其特征在于,该方法为在液流电解池中利用二维高熵氢氧化物阵列催化剂进行合成氨;液流电解池阴阳极电解液的流速为20-60mL min-1,原料气体进气流速为5-60mL min-1,电解质为KOH。
6.如权利要求5所述的催化剂的电催化固氮合成氨方法,其特征在于,包括工作电极,对电极,离子交换膜,参比电极,阴极室,阳极室,气体室,阴极储液罐,阳极储液罐,尾气吸收罐和蠕动泵。
7.如权利要求5所述的催化剂的电催化固氮合成氨方法,其特征在于,液流电解池系统的搭建包括以下三个步骤:
步骤一:将催化剂阵列用导电铜胶带密封固定在密封垫片上,催化剂与垫片之间用PTFE隔开即为气体扩散电极被用作工作电极,同理得到对电极;
步骤二:工作电极,对电极,参比电极,离子交换膜,隔板和垫片组装成液流电解池池体;
步骤三:把液流电解池池体与外接储液罐连接得到液流电解池。
8.如权利要求7所述的催化剂的电催化固氮合成氨方法,其特征在于,导电铜胶带起到密封和导线的双重作用,导电铜胶带一段引出液流电解池与工作站相连,密封垫片设有电解液公共流道孔,催化剂与垫片之间用同等面积的PTFE隔开,PTFE包括疏水面和亲水面,其中疏水面朝向气体,亲水面朝向催化剂。
9.如权利要求7所述的催化剂的电催化固氮合成氨方法,其特征在于,对电极为空白碳纸或泡沫镍导电基底,或者具有催化活性的电极,离子交换膜为阳离子交换膜。
10.如权利要求7所述的催化剂的电催化固氮合成氨方法,其特征在于,外接储液罐包括阴极储液罐一个,阳极储液罐一个,尾气吸收罐1-2个和一个隔绝污染罐,液流电解池池体与外接储液罐之间通过蠕动泵提供动力进行传质。
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