[发明专利]一种含缺陷活性位点的氮掺杂碳基材料催化剂的制备方法

说明书

本发明公开了一种含缺陷活性位点的氮掺杂碳基材料催化剂的制备方法，涉及纳米材料非均相催化领域。步骤如下：将碳材料置于圆底烧瓶内，加入去离子水与浓硝酸得到混合体系。将混合体系置于超声波清洗仪超声，使其充分混合后进行冷凝回流，在旋转蒸发仪上进行减压蒸发并烘干后，于管式炉中进行高温煅烧并氨化，最终得到一种含缺陷活性位点的氮掺杂碳基材料催化剂。本发明提供一种含缺陷活性位点的氮掺杂碳基材料催化剂的制备方法，并将该催化剂应用到过硫酸盐活化降解酚类化合物的反应体系中。本发明提出的方法成本低廉、催化剂性能卓越，为高级氧化技术的发展提供新的思路，为难降解废水提供一种容易实现、技术先进、机理清晰的处置方法。

技术领域：

本发明涉及催化材料及环境应用领域，具体为一种含缺陷活性位点的氮掺杂碳基材料催化剂的制备方法。

背景技术：

酚类物质作为常见的化工原料与中间体，在废水中广泛存在，有效处理含酚污水是我国水环境工作中刻不容缓的艰巨任务。因此开发新型、高效、经济的降解酚类物质的工艺手段对于人类健康与自然环境有着巨大的意义。

国内外对难降解废水的传统处理方法主要有生物法、物化法和氧化法。而着研究的深入，高级氧化技术(Advanced Oxidation Processes,AOPs)应运而生，并具有显著优势。近年来，基于硫酸根自由基^●SO₄^-的新型非均相类芬顿体系则由于其具有与羟基自由基^●OH体系相近的氧化能力且具有传统Fenton体系没有的pH适用范围广，半衰期长，选择性好等优点，受到了的广泛关注。

过硫酸盐存在多种激活方式，包括热激活、紫外光激活、过渡金属激活、碱激活、碳基复合材料激活、超声激活等。通过外加能量的激活方式普遍存在性价比低的问题，催化效率不显著，但耗能巨大。金属基催化剂又存在资源稀缺、成本高、浸出金属的生物毒性等缺点。碳基材料作为一种可替代过渡金属氧化物的非金属碳催化剂(Metal-free carbonmaterials,MFCMs)，以吸附与催化协同作用促进对过硫酸盐的活化，在重复再生后其表面含氧官能团、化学物质含量及微观形态无显著变化，从而能够保证其长期有效的吸附能力，因而具有优异的稳定性及可重复利用性。本发明以炭黑、生物炭为碳基材料，来源广泛、成本低廉、易于改性。

为了进一步提高MFCMs的性能，对其进行适当的剪裁，集中于提高其给电子和转移能力是必不可少的，通常有以下四种改性方法：(1)缺陷引入；(2)杂原子掺杂；(3)碳配置调整；(4)孔结构与表面官能团调控。缺陷引入会扭曲和杂交的电子状态分布，可以增加更多活性位点，而杂原子掺杂则是以引入不同种类及催在的杂原子(N、S、B、P等)，通过增加碳材料缺陷边缘、改善电子迁移率及电子密度有效改变碳材料的结构及性质。本专利使用了上述两种改性。

本专利采用炭黑、活性炭或生物炭等碳基材料作为负载模板制备一种含缺陷活性位点的氮掺杂碳基材料催化剂，采用煅烧和氨气活化的方法，成功地将缺陷引入及杂原子掺杂在简单的步骤中同时应用于催化剂改性当中，发明出一种含缺陷活性位点的氮掺杂碳基材料催化剂的制备方法。

发明内容

本发明的目的在于提供一种含缺陷活性位点的氮掺杂碳基材料催化剂的制备方法，并将该催化剂应用到过硫酸盐活化降解酚类化合物的反应体系中。通过此方法合成的碳基催化剂成本低廉、性能卓越，能够催化过硫酸盐高级氧化反应进行，使污染物高效降解。为类Fenton催化反应在废水处理方面的应用提供了良好的材料基础和改性方法。

1.本发明通过以下技术方案实现上述目的：一种含缺陷活性位点的氮掺杂碳基材料催化剂的制备方法，其具体步骤如下：

1)将一定碳材料置于圆底烧瓶内，加入去离子水和浓硝酸。

2)将1)中混合体系置于超声波清洗仪超声，50～100℃冷凝回流0.5～4h。

3)将2)中混合液旋蒸，在60℃～80℃鼓风干燥箱干燥。