[发明专利]一种具有低温SCR活性的改性滤料及其制备方法

说明书

本发明属于石墨烯复合催化剂及滤料技术领域，具体涉及一种具有低温SCR活性的改性滤料及其制备方法，利用溶胶凝胶法将Hummers法制备的氧化石墨烯和金属氧化物完成结合，再利用高温热还原得到了负载金属氧化物催化剂的石墨烯，最后利用十二烷基苯磺酸钠处理滤料纤维，本发明利用石墨烯和滤料纤维中苯环结构的共轭效应实现石墨烯和纤维的共轭得到了功能复合滤料。引入的石墨烯后滤料具有更高的比表面积，提供了丰富的活性氧物种和酸位点，更多的表面化学吸附氧和低价态锰氧化物。

技术领域

本发明属于石墨烯复合催化剂及滤料技术领域，采用溶胶凝胶法将金属氧化物催化剂负载到氧化石墨烯，进一步将石墨烯还原后以共轭的方式将负载催化剂的石墨烯与滤料基底结合，制备了一种新型的具有低温SCR活性的改性滤料。

背景技术

目前，空气污染源可以分为固定污染源和流动污染源，其污染源的污染物主要是由于煤炭燃烧而产生，包括了PM2.5、PM10、二氧化硫、氮氧化物和二氧化氮等，这些气体会对环境造成雾霾、酸雨、光化学烟雾和温室效应等危害。

研究者们观察到，在某些催化剂中混入少量的石墨烯可以促进氧化反应速率。研究中使用石墨烯做为催化剂，研究了室温下硝基苯的还原反应，实验过程展示了较高的反应活性和稳定性，还有实验表明在石墨烯边缘不饱和的碳原子或者石墨烯表面的缺陷可能是催化活性的中心。

目前已商业化的钒锆体系催化剂起活温度高(300℃)，难以在烟气处理系统末端应用，且安装运行费用较高。因此，经济性高且适用于末端处理的低温SCR技术成为研究人员关注的热点。无载体的MnO_x-FeO₂催化剂是目前此类报道中低温SCR活性最高的，温度在120℃时NO_x可几乎完全转化为N₂。石墨烯的引入可以提高活性酸位点，引入更多的活性氧物种，产生更多的表面吸附氧，增大比表面积，从而提高催化剂的脱硝效率。

高铁酸钾作为一种非氮新型高效消毒剂，用于饮用水处理，可快速杀死水中的细菌和病毒；除去水中部分有机污染物、重金属离子，脱色除臭，冷凝循环水控制生物黏垢的生成及处理含酚、氰化镀镉废水等。制得氧化淀粉，用于纸张表面施胶及纺织品的精整。在化工生产中，用于氧化磺酸、亚硝酸盐和其他无机物。在炼锌时用于除锰、锑和砷。在烟草工业中，用于香烟过滤嘴等。本申请以高铁酸钾为氧化剂以溶胶凝胶法一步制备了铁锆锰氧化物催化剂，此方法具有高效简单无污染等优点，并可以将铁锆锰氧化物催化剂负载于石墨烯上。

发明内容

本发明的主要目的是提供一种具有低温SCR活性的改性滤料及其制备方法，通过将负载催化剂的氧化石墨烯进行高温还原后利用表面活性剂与滤料纤维作用形成功能复合滤料，以溶胶凝胶法将Zr-Mn-FeO_x生长在氧化石墨烯表面，将负载了催化剂的氧化石墨烯在高温环境还原后，采用共轭效应将石墨烯均匀的负载在滤料纤维上。

本发明采用技术方案：

所述具有低温SCR活性的改性滤料的制备方法具体包括以下步骤：

(1)将1g膨胀石墨加入到150mL烧杯中，加入40mL浓硫酸，将其置于水浴锅室温搅拌，至充分溶解，每隔10min加0.2g的KMnO₄，高锰酸钾总加入量为5g；

(2)KMnO₄全部加入完毕之后，将水温升至50℃，搅拌反应1h，升高反应温度并分别在65℃、75℃、85℃缓慢滴加8mL、6mL、4mL浓磷酸，并分别在每个梯度温度反应1h；

(3)加入80mL去离子水终止反应，将加入去离子水的反应液，置于90℃水浴锅中搅拌10min，逐滴加入H₂O₂至无气泡为止，最后加入20mL盐酸，将得到产物反复离心至中性，得到氧化石墨烯(GO)，转移至冻干机冻干备用；