[发明专利]一种电催化产过氧化氢耦合有机物选择性氧化装置和方法

权利要求书

1.一种电催化产过氧化氢耦合有机物选择性氧化的装置，其特征在于，所述装置包括阴极室(1)、阳极室(2)、有机催化室(3)；有机催化室两端设有液相进出口；有机催化室位于阴极室和阳极室之间；阴极室与有机催化室之间用阴离子交换膜(4)隔开，阳极室与有机催化室之间用阳离子交换膜(5)隔开。

2.根据权利要求1所述的装置，其特征在于，所述阴极室由集流板(10)、气体扩散层(6)、催化层(7)组成，并设置有氧气或空气进、出口及流道。

3.根据权利要求1所述的装置，其特征在于，所述阳极室由集流板(11)、气体扩散层(8)、催化层(9)组成，并设置有氢气或水进、出口及对应流道。

4.根据权利要求1所述的装置，其特征在于，所述有机催化室装填有固体电解质(SE)及催化剂填料，其中固体电解质为苯乙烯-二乙烯苯共聚物微球(Na⁺型或H⁺型)、Al₂O₃、聚丙烯腈、聚偏氟乙烯、聚环氧丙烷、氧离子导体、氟离子导体中的一种或多种。

5.一种电催化产过氧化氢耦合有机物选择性氧化的方法，其特征在于，所述方法为：将加湿后的氧气或空气按一定流速通入阴极室(1)，将加湿后的氢气或水按一定流速通入阳极室(2)。通电时，一定体系温度下，阴极室内氧气或空气在催化剂下发生氧还原反应生成OOH^-；阳极室内在相应催化剂下发生氢氧化或水氧化生成H⁺；分别通过相应阴、阳离子交换膜(4、5)在有机催化室内(3)形成H₂O₂。将一定浓度的有机物水溶液按一定流速通入有机催化室(3)，在催化剂作用下，催化上述H₂O₂选择性氧化有机物得到目标产物并从采出。

6.根据权利要求5所述的方法，其特征在于，所述电流密度为10～500mA/cm²，所述体系温度为10～70℃，所述有机物水溶液浓度为0.05～1M，所述阴、阳极催化剂载量为0.1～1mg/cm²，有机催化室的催化剂填充量10～200mg/cm³。

7.根据权利要求5所述的方法，其特征在于，所述氧还原催化剂为M-N-C(M＝Co，Fe，Mn)、O-CNTs、Au-Pd、Pd-Hg、M-CNT(M＝Fe，Co)、O-CNTs、GO、功能化碳粉、中的任意一种，优选为功能化碳粉；所述氢氧化(HOR)催化剂为Pt/C、Pt-CeO2、Rh-Rh₂O₃、PdNi、PdCu、MOF(Ni-BTC)，优选为Pt/C，所述水氧化(OER)催化剂为NiCoO_x、CoFeO_x、IrOx/SrIrO₃、IrO₂、RuO₂、FeCoW、NiO_x、NiFeO_x，优选为多孔IrO₂/C。其中功能化碳粉催化剂制备方法如下：

S1:功能化碳粉。取500ml圆底烧瓶，称取200mg市售碳粉，加入200ml浓硝酸后，升温回流至85℃开始计时，反应12h，冷却至室温，加水稀释，抽滤洗涤至中性，烘干，球磨成粉末，最后在300℃空气中退火2h即得到功能化碳粉。

8.根据权利要求5所述的方法，其特征在于，所述有机催化室催化剂为钛硅分子筛(TS-1)、Beta分子筛、NC(COF，MOF)催化剂、Amberlyst-150以及利用Cu、Sn、Co、Fe等金属对分子筛改性后的催化剂中任意一种或多种。