[发明专利]一种用于有机储氢介质脱氢的掺杂有稀土元素的单原子催化剂及其制备方法

说明书

本发明公开一种用于有机储氢介质脱氢的掺杂有稀土元素的单原子催化剂，该催化剂包括载体和活性组分，所述活性组分包括Pt、Ru、Rh三种成分，以单原子形式分散在载体上，所述活性组分在载体上的负载量以活性组分与载体的质量比计算，为1～5wt％。所述载体为掺杂有总含量不超过5wt％的Ce、La、Y中一种或者多种稀土金属的Al₂O₃。本发明使用稀土金属掺杂实现对于载体的改性，有效提高了催化剂催化有机储氢介质脱氢反应的活性，使得储氢介质能够在更低的温度和压力下实现脱氢反应，并提高产物中氢气的纯度。

技术领域

本发明属于催化材料领域，具体涉及一种用于有机储氢介质脱氢的掺杂有稀土元素的单原子催化剂及其制备方法。

背景技术

随着新能源技术的发展，氢能源凭借其热值高、环境友好、资源丰富等优势成为未来人类社会中重要的能源载体之一。近些年来氢能产业不断发展，制氢端和用氢端装备和技术逐渐发展完善，但是作为连接二者的氢气长距离储运技术还没有实现突破。目前主流的氢气运输方法仍然是高压气态储氢和液态储氢，而各种新型储氢材料如储氢合金，碳基多孔材料，配位氧化物，液态有机物等还在不断完善中。随着氢能的广泛应用，尤其是为了满足在各种场景中的灵活应用，具有更高效率和安全性的新型储氢技术会有更加广阔的前景。

近些年来，针对液态有机物储氢的脱氢催化剂的研究以贵金属催化剂为主，一些研究者发现在催化剂中添加少量的稀土元素能够有效提高催化剂的催化性能。如专利CN112246236A公开了一种含有尖晶石结构的低碳烷烃铬系脱氢催化剂及其制备方法，该脱氢催化剂通过添加稀土元素，在不增加贵金属用量的条件下，改善了脱氢催化剂的稳定性和选择性，但该脱氢催化剂仍存在需要在较高温度下进行脱氢反应等问题。

发明内容

针对上述技术问题，本发明提出一种用于有机储氢介质脱氢的掺杂有稀土元素的单原子催化剂及其制备方法。

本发明所采用的技术解决方案是：

一种用于有机储氢介质脱氢的掺杂有稀土元素的单原子催化剂，该催化剂包括载体和活性组分，所述活性组分包括Pt、Ru、Rh三种成分，以单原子形式分散在载体上，所述载体为掺杂有稀土元素的金属氧化物。

优选的，所述载体为掺杂有总含量不超过5wt％的Ce、La、Y中一种或者多种稀土金属的Al₂O₃。

优选的，所述活性组分在载体上的负载量以活性组分与载体的质量比计算，为1～5wt％。

一种用于有机储氢介质脱氢的掺杂有稀土元素的单原子催化剂的制备方法，包括以下步骤：

(1)将稀土金属盐和Al(NO₃)₃·9H₂O依次溶解在去离子水中，加入聚乙二醇400作为分散剂，磁力搅拌，得到混合溶液；在搅拌状态下向混合溶液中滴加氨水，调节混合溶液pH值至8-10，继续搅拌反应；

反应完成后减压过滤，对沉淀进行分离，分离出的沉淀使用去离子水洗涤，放入恒温水浴中晶化，晶化完成后再次进行抽滤，随后使用无水乙醇洗涤，之后放入烘箱中干燥，得到催化剂载体前驱体；将得到的催化剂载体前驱体研磨并放入马弗炉中焙烧，焙烧完成即得到掺杂有稀土金属的Al₂O₃载体；

(2)选用贵金属盐配制成浸渍液，将步骤(1)制得的掺杂有稀土金属的Al₂O₃载体加入到浸渍液中并静置过夜，随后烘干，并放入马弗炉中焙烧，得到负载有贵金属的稀土催化剂；

(3)对步骤(2)得到的负载有贵金属的稀土催化剂使用旋转管式炉进行活化，活化温度为300℃～350℃，H₂气氛，0.25～0.4Mpa压力下，活化50～80min，得到用于有机储氢介质脱氢的掺杂有稀土元素的单原子催化剂。