[发明专利]一种高效分解氧化亚氮的低Ir负载量催化剂及其制备方法

说明书

本发明涉及高效分解氧化亚氮的低Ir负载量催化剂，催化剂的活性组分为贵金属Ir的氧化物，载体为CHA型微孔分子筛SSZ‑13，Ir氧化物均匀分布在载体的孔道中，部分Ir氧化物负载于SSZ‑13分子筛的表面，含量可降低至1wt％。本发明的有益效果是：本发明通过选用具有高稳定性和高比表面的SSZ‑13微孔分子筛作为载体，采用浸渍挥发法将贵金属Ir前驱体注入到SSZ‑13分子筛中，进而通过在空气中焙烧获得负载于SSZ‑13分子筛上的贵金属Ir氧化物纳米颗粒；SSZ‑13特殊的微孔结构有助于Ir氧化物充分分散，防止大颗粒的生成，有效提高了贵金属Ir的催化效率，在Ir负载量仅为1wt％时，氧化氩氮的转化率在350℃时达80％以上。

技术领域

本发明涉及催化剂制备技术领域，具体涉及一种负载于CHA型微孔分子筛的纳米Ir氧化物催化剂及其制备方法，该催化剂可用于氧化亚氮的催化分解。

背景技术

由于人类生产生活产生的氧化亚氮主要来自于农作物的施肥、化石燃料和生物质燃料的燃烧以及化工过程等。随着人类社会的发展，近几年大气中氧化亚氮的含量越来越高，对人类的生存环境产生了威胁，需要发展相关技术解决这一问题。目前可供选择的氧化亚氮分解技术有选择性催化还原(SCR)技术和直接分解技术。选择性催化还原(SCR)技术虽然可以在较低温度下实现氧化亚氮的分解，但是需要加入还原剂，例如碳氢化合物或者NH₃。直接分解技术是采用催化剂直接将氧化亚氮分解为氮气和氧气，不用加入还原剂，所以直接分解技术相对更加经济。目前氧化亚氮直接分解技术主要问题是需要较高的反应温度，通常需要400℃以上。因此，亟需开发能够在400℃或者更低温度下高效催化分解氧化亚氮的催化剂。

贵金属Ir氧化物可有效催化N-O键的解离，在氧化亚氮的分解中被寄予厚望。由于Ir十分稀少且昂贵，为了降低其使用量，一般将其以纳米颗粒形式负载于载体上，例如有专利(CN 201410081505.5)报道将贵金属Ir氧化物负载于TiO₂上用于氧化亚氮的直接分解，但是其负载量仍需要5wt％。

近年很受关注的CHA型微孔分子筛SSZ-13，具有高比表面以及优异的水热稳定性等优点，经过Cu或者Fe离子交换后的SSZ-13分子筛可高效地选择性催化氧化(SCR)氮氧化物，其中Cu-SSZ-13被认为是柴油车尾气脱硝理想的SCR催化剂。鉴于其独特的结构和性质，SSZ-13分子筛可作为贵金属Ir氧化物的潜在理想载体，在不牺牲氧化亚氮催化性能的基础上有希望进一步降低贵金属Ir的使用量。然而，目前将贵金属Ir氧化物负载于CHA型SSZ-13分子筛并用于氧化亚氮直接催化分解的相关研究工作尚未见报道。

发明内容

本发明的目的是克服现有技术中的不足，提供一种高效分解氧化亚氮的低Ir负载量催化剂及其制备方法。

这种高效分解氧化亚氮的低Ir负载量催化剂，催化剂的活性组分为贵金属Ir的氧化物，载体为CHA型微孔分子筛SSZ-13，Ir氧化物均匀分布在载体的孔道中，部分Ir氧化物负载于SSZ-13分子筛的表面，含量可降低至1wt％。SSZ-13特殊的微孔结构有助于Ir氧化物充分分散，防止大颗粒的生成，提高Ir的使用效率。

作为优选：SSZ-13分子筛具有CHA拓扑结构，由AlO₄和SiO₄四面体通过氧原子首尾相接，有序地排列成具有八元环结构的椭球形笼和三维交叉孔道结构，比表面为500～800m²g^-1。

作为优选：SSZ-13分子筛包括Na-SSZ-13、NH₄-SSZ-13或H-SSZ-13，更为优选为NH₄-SSZ-13。

作为优选：Ir氧化物的颗粒大小为0.5～3nm。

作为优选：负载于SSZ-13分子筛的Ir氧化物，Ir氧化物的负载量在0.25wt％～5wt％之间，更为优选1wt％。