[发明专利]具有不同晶面的磷酸银单晶催化剂在电催化丙烯环氧化中的应用、丙烯生产环氧丙烷的方法

权利要求书

1.磷酸银单晶材料在电催化中作为催化剂的应用；

所述磷酸银单晶材料包括暴露(100)晶面的单晶磷酸银立方体、暴露(110)晶面的单晶磷酸银菱形十二面体或暴露(111)晶面的单晶磷酸银四面体；

所述磷酸银单晶材料的粒径为600~800纳米；

所述电催化包括电催化丙烯环氧化；

所述电催化反应包括两电极电化学反应体系或三电极电化学反应体系；

电解液包括磷酸缓冲盐溶液、NaHCO₃、KOH、NaOH、Na₂SO₄和NaNO₃中的一种或多种；

所述两电极电化学反应体系的电位区间为0.5~7.0V；

所述三电极电化学反应体系的电位区间为0~5.0V vs. Ag/AgCl；

所述丙烯的压力为0.5~1.5atm；

所述电化学反应的温度为5~35℃；

将磷酸银单晶材料以及Nafion溶液分散于乙醇中，获得分散液，然后，将上述分散液滴在碳纸和/或碳布上，作为工作电极。

2.根据权利要求1所述的应用，其特征在于，所述暴露(100)晶面的单晶磷酸银立方体的催化活性大于所述暴露(110)晶面的单晶磷酸银菱形十二面体的催化活性；

所述暴露(110)晶面的单晶磷酸银菱形十二面体的催化活性大于所述暴露(111)晶面的单晶磷酸银四面体的催化活性；

所述磷酸银单晶材料的制备方法包括以下步骤：

将硝酸铵溶液、氢氧化钠溶液与硝酸银溶液，经搅拌后得到银氨络合物，再加入磷酸氢二钾溶液进行反应后，得到磷酸银单晶材料；

所述电催化丙烯环氧化包括电催化丙烯环氧化生产环氧丙烷。

3.根据权利要求2所述的应用，其特征在于，所述硝酸铵溶液的浓度为0.3~0.5摩尔/升；

所述氢氧化钠溶液的浓度为0.1~0.3摩尔/升；

所述硝酸银溶液的浓度为0.04~0.06摩尔/升；

所述硝酸铵溶液与氢氧化钠溶液的体积比为1：（0.3~1.8）；

所述硝酸铵溶液与硝酸银溶液的体积比为1：（0.6~4）；

所述搅拌的方式包括剧烈搅拌；

所述磷酸氢二钾溶液与所述硝酸银溶液的体积比分别为1：（1~14）。

4.根据权利要求3所述的应用，其特征在于，所述磷酸氢二钾溶液的浓度为0.05~0.15摩尔/升或0.6~0.8摩尔/升；

所述磷酸银单晶材料为暴露(100)晶面的单晶磷酸银立方体时，所述硝酸铵溶液与氢氧化钠溶液的体积比为1：1.8，所述硝酸铵溶液与硝酸银溶液的体积比为1：4，所述磷酸氢二钾溶液与所述硝酸银溶液的体积比为1：1；

所述磷酸银单晶材料为暴露(110)晶面的单晶磷酸银菱形十二面体时，所述硝酸铵溶液与氢氧化钠溶液的体积比为6：1.8，所述硝酸铵溶液与硝酸银溶液的体积比为6：4，所述磷酸氢二钾溶液与所述硝酸银溶液的体积比为1：1；

所述磷酸银单晶材料为暴露(111)晶面的单晶磷酸银四面体时，所述硝酸铵溶液与氢氧化钠溶液的体积比为2.2：3.9，所述硝酸铵溶液与硝酸银溶液的体积比为2.2：5，所述磷酸氢二钾溶液与所述硝酸银溶液的体积比为1：14；

所述搅拌的时间为10~20分钟；

所述搅拌的转速为500~1000转/分钟；

所述反应的时间为5~10分钟。

5.根据权利要求1所述的应用，其特征在于，所述两电极电化学反应体系包括阳极、阴极、隔膜和电解液，阳极为工作电极；

所述三电极电化学反应体系包括对电极、工作电极、参比电极、隔膜和电解液。

6.根据权利要求5所述的应用，其特征在于，所述阴极的材质包括石墨和/或铂；

所述隔膜包括质子交换膜和/或阴离子交换膜。

7.根据权利要求5所述的应用，其特征在于，所述对电极的材质包括石墨和/或铂；

所述参比电极包括银/氯化银参比电极或汞/氧化汞参比电极；

所述隔膜包括质子交换膜和/或阴离子交换膜。