[发明专利]高效催化降解磺胺类抗生素的催化剂及其制备方法和应用

说明书

本发明涉及高效催化降解磺胺类抗生素的催化剂及其制备方法和应用。包括碳基底和碳基底上掺杂的氮原子，碳基底为聚酰亚胺热解后的产物。还包括钴原子，钴原子掺杂在碳基底上。制备方法为芳香族二元胺和芳香族二酐通过水热反应得到聚酰亚胺，然后在氮气气氛下进行热解得到。或者在聚酰亚胺制备过程中加入钴盐，然后在氮气气氛下进行热解得到。具有较好的降解抗生素作用。

技术领域

本发明属于有机污染物处理催化剂技术领域，具体涉及高效催化降解磺胺类抗生素的催化剂及其制备方法和应用。

背景技术

公开该背景技术部分的信息仅仅旨在增加对本发明的总体背景的理解，而不必然被视为承认或以任何形式暗示该信息构成已经成为本领域一般技术人员所公知的现有技术。

近年来，由新兴污染物引起的环境污染受到了广泛关注。许多新出现的污染物是有毒的，持久的且不可生物降解的，例如药品和个人护理产品(PPCPs)，破坏内分泌的化学物质(EDCs)以及其他难降解的有机化合物，尤其是抗生素的滥用。其中磺胺类抗生素，是被广泛用作人类医疗保健和畜牧业的一类抗生素药物，常被用于治疗人类的细菌感染，如尿路感染、支气管炎和前列腺炎。其也广泛用于畜牧业和水产养殖业以治疗细菌感染。然而，磺胺类抗生素的广泛应用必然的给环境带来了污染。因此，有必要开发用于降解磺胺类抗生素的新技术。其中，以过氧单硫酸盐(PMS)为氧化剂的新兴高级氧化技术(AOPs)，它具有氧化能力强、选择性高、适用pH范围广、操作简单等优点，成为有效处理有机污染物的新兴技术。已有研究报道了用碳材料，过渡金属和金属氧化物催化剂，碱等活化PMS生成自由基，并应用于去除有机污染物。在这些活化材料中，碳材料由于具有高比表面积、大孔隙体积、优异的物理化学稳定性而受到显著的关注。如活性炭(AC)，活化碳纤维(ACFs)，碳纳米管(CNTs)，氧化石墨烯(GO)等，然而，纯碳材料的电子转移能力较弱，活化PMS能力不高，因此其应用受到了限制。

发明内容

针对上述现有技术中存在的问题，本发明的目的是提供高效催化降解磺胺类抗生素的催化剂及其制备方法和应用。催化剂具有较高的催化活性，回收利用率较高，并且能产生强活性的单线态氧¹O₂和SO₄·^-、·OH、O₂·^-，其中单线态氧¹O₂为主要的活性物种。

为了解决以上技术问题，本发明的技术方案为：

第一方面，高效催化降解磺胺类抗生素的催化剂，包括碳基底和碳基底上掺杂的氮原子，碳基底为聚酰亚胺热解后的产物。氮原子sp²-杂化碳的电子布局，打破其化学惰性，诱导相邻sp²碳原子带正电，增强碳和PMS之间的电子转移。所得催化剂记为NC纳米材料。

在本发明的一些实施方式中，还包括钴原子，钴原子掺杂在碳基底上。进一步将Co引入到这种碳纳米结构中，降低碳表面的功函数并增强其电子给予能力。然后通过水热法进一步增强碳纳米结构与Co之间的作用力，同时Co纳米点的嵌入和杂原子N的掺杂产生的大比表面积、丰富的活性位点以及它们之间的协同作用，使得Co@NC纳米材料催化活性大大增加。

第二方面，上述的高效催化降解磺胺类抗生素的催化剂的制备方法，所述方法为：将聚酰亚胺在氮气的气氛中进行热解，得到催化剂(NC纳米材料)。聚酰亚胺相对于其他碳材料，它的组装可以很容易地调节，产生各种前所未有的多层次结构，如花朵状和灯笼状的球体。且具有优异的热性能、强的氧化稳定性和良好的化学稳定性。然后通过热解处理可以使N原子与碳原子结合，将其转化为多层结构的氮掺杂多孔碳(NPCs)。

在本发明的一些实施方式中，热解的温度为550-650℃，热解的时间为1.5-2.5h。

在本发明的一些实施方式中，热解的升温速率为3-6℃/min。