[发明专利]一种快离子导体的制备方法及其产品

说明书

本发明涉及一种快离子导体的制备方法及其产品，所述方法包括将锂源、镧源、锆源、钽源及溶剂进行混料，并控制所述钽源的摩尔百分含量为1.1mol％‑2mol％，结合砂磨工艺、烘干，得到混合干粉；其有利于在获得快离子导体较完整的晶界结构的同时，降低煅烧温度，缩短煅烧时间，从而降低工艺成本，适用于快离子导体的规模化生产制备，且所得快离子导体的粒径分布窄。

技术领域

本发明属于材料领域，涉及一种快离子导体的制备方法及其产品，尤其涉及一种快离子导体的规模化制备方法及其产品。

背景技术

锂镧锆氧是一类已知的具有较高室温离子电导率的快离子导体，使用钽对锂镧锆氧进行掺杂改性以提高室温离子电导率是已知的，但目前快离子导体的生产效率低，主要原因在于锂镧锆氧或锂镧锆钽氧的烧结温度高，且为了获得较为完整的晶界结构，往往采用梯度煅烧的方法，这无疑增加了成本，且降低生产效率，使得快离子导体无法实现大规模生产。

CN105811000A公开了一种微波辅助制备锂镧锆氧固态电解质的工艺方法，该方法包含：(1)将锂源化合物、镧源化合物及锆源化合物置于有机溶剂中球磨混合均匀；(2)除去步骤(1)的混合溶液的有机溶剂，并研磨成粉末状；

(3)将步骤(2)研磨后的粉末置于气氛烧结炉中800℃-900℃煅烧9-15h，制得LLZO前驱体粉末；(4)取一部分LLZO前驱体粉末置于有机溶剂中球磨混合均匀；(5)除去步骤(4)的混合溶液的有机溶剂，并研磨成粉末状，再压片得到片状物；(6)将步骤(5)中的片状物采用剩余部分LLZO前驱体粉末包覆，盖上坩埚，并在坩埚周围撒上含锂化合物，置于微波固相烧结炉中煅烧，煅烧条件为先于1100℃-1150℃下煅烧6-12h，再于1200℃-1250℃下煅烧24-36h；获得锂镧锆氧固态电解质。CN102280659A公开了一种锂镧锆氧固体电解质材料的制备方法，包括：将锂源化合物、镧源化合物和锆源化合物按照Li、La和Zr的摩尔比为(7+x):3:2混匀后进行一次煅烧并冷却至室温，再进行一次烧结，得到所述锂镧锆氧固体电解质材料，其中，-0.35≤x≤+0.35；所述一次煅烧中的煅烧温度为800-900℃，时间为10-15h；所述一次烧结中，烧结温度为1150-1200℃，时间为30-40h；上述快离子导体的制备过程中均包含梯度烧结，且温度高，能耗高限制了其进行规模化生产。

因此，开发一种在较低的煅烧温度下能获得较完整的晶界结构的快离子导体的制备方法仍具有重要意义。

发明内容

本发明的目的在于提供一种快离子导体的制备方法及其产品，所述方法包括将锂源、镧源、锆源、钽源及溶剂进行混料，并控制所述钽源的摩尔百分含量为1.1mol％-2mol％，结合砂磨工艺、烘干，得到混合干粉；其有利于在获得快离子导体较完整的晶界结构的同时，降低煅烧温度，缩短煅烧时间，从而降低工艺成本，适用于快离子导体的规模化生产制备，且所得快离子导体的粒径分布窄。

本发明所述规模化生产制备中“规模化”的含义指的是工业化生产而非实验室或中试实验。

为达到此发明目的，本发明采用以下技术方案：

第一方面，本发明提供了一种快离子导体的制备方法，所述制备方法包括以下步骤：

(1)将锂源、镧源、锆源、钽源及溶剂混合，其中，以锂源、镧源、锆源及钽源的摩尔量之和为100％计，所述钽源的摩尔百分含量为1.1mol％-2mol％，例如1.15mol％、1.16mol％、1.17mol％、1.18mol％、1.19mol％、1.2mol％、1.3mol％、1.4mol％、1.5mol％、1.6mol％、1.7mol％、1.8mol％、1.9mol％、1.95mol％或1.97mol％等，经砂磨、烘干，得到混合干粉；

(2)将步骤(1)所述混合干粉进行煅烧，得到所述快离子导体。

本发明中锂源、镧源、锆源及钽源的摩尔量分别以其含有的锂元素、镧元素、锆元素及钽元素的摩尔量计。