[发明专利]一种用于光催化产过氧化氢的氮化碳基同质结、其制备方法及应用

说明书

本发明公开一种用于光催化产过氧化氢的氮化碳基同质结、其制备方法及应用，属于材料化学技术领域。本发明包括薄片状氮化碳(以下简称为DNCN)的合成及酸化、纤维状氮化碳(以下简称为CNF)的合成、氮化碳基同质结(以下简称为DNCNF)的制备以及它们微观结构的表征、可见光（λ＞420 nm）下过氧化氢的产生速率和DNCNF在不同单波长下的表观量子效率。本发明提供了一种氮化碳同质结的合成方法，并证明其在可见光下具有较好的生成过氧化氢的能力。

技术领域

本发明属材料化学领域，具体涉及一种用于光催化产过氧化氢的氮化碳基同质结、其制备方法及应用。

背景技术

过氧化氢是一种重要的工业化学用品，由于其优秀的氧化性和清洁性，被广泛应用于消毒、漂白、废水处理、有机合成、半导体制造等领域。此外，它具有和压缩氢气相当的能量密度，并比氢气更方便储存和运输，这表明过氧化氢是一种很有前景的清洁能源。目前过氧化氢的主要制备方法为传统的蒽醌法，然而蒽醌法能耗高，污染严重，并且需要氢气作为原料。此外，还有电化学合成法，但这种方法生产过氧化氢的选择性和产量较低，危险系数较高。所以，迫切需要开发一种绿色环保的过氧化氢制备方法。

光催化以太阳能为能量来源，催化剂吸收能量产生光生载流子，然后迁移到催化剂表面发生氧化还原反应。而且光催化过氧化氢的合成只需要水和氧气，是一种清洁、绿色可持续的合成过氧化氢的方法。石墨相氮化碳（g-C₃N₄）自2009年被应用于光催化分解水以来，受到了人们的广泛关注。它是一种n型半导体，带隙约为2.7 eV，能够吸收波长小于460nm的光子。与传统的TiO₂相比，它具有更广的光谱吸收范围，并且制备手段多，对设备要求低，制备时间短。此外，氮化碳还具有无毒、对环境友好、无二次污染等优点。但是作为单组份催化剂，它仍具有光生载流子易复合、光吸收能力较弱等缺点。通过与其他半导体构建异质结或同质结，可以有效促进光生载流子的分离，提高催化活性。本发明制备得到的氮化碳基同质结在可见光下具有较宽的光吸收范围和有效的载流子分离效率，因此具有良好的过氧化氢生成速率。

发明内容

本发明的目的在于提供一种用于光催化产过氧化氢的氮化碳基同质结、其制备方法及应用，本发明的氮化碳基同质结具有较宽的光吸收范围和有效的载流子分离能力。在可见光下具有较强的光催化合成过氧化氢活性，单波长420 nm波长处的表观量子产率达到23.67%。

本发明采用直接煅烧法制备了薄片状氮化碳，并将其放入盐酸中进行酸化，使其表面带正电，然后将酸化后的薄片状氮化碳与制备纤维状氮化碳的前驱体溶液混合均匀后，通过水热法使纤维状氮化碳和薄片状氮化碳复合在一起形成同质结，最终此同质结在可见光下具有优异的合成过氧化氢的催化活性。

本发明所述的用于光催化产过氧化氢的氮化碳基同质结的制备方法、具体步骤如下：

（1）将双氰胺和氯化铵放入研钵充分研磨混合以后， 500℃~600℃煅烧 2 h ~4h，煅烧结束后将得到的氮化碳纳米片粉末进行研磨备用，双氰胺和氯化铵的质量比为1:2~8；

（2）将步骤（1）研磨后的氮化碳纳米片粉末放入盐酸中超声分散均匀后，搅拌8~10h，离心，洗涤至上清液至中性，取固体干燥得到酸化氮化碳纳米片；

（3）取三聚氯氰、三聚氰胺加入乙腈中，室温下搅拌10 h ~15 h， 加入步骤（2）制得的酸化氮化碳纳米片，室温下搅拌10 h ~15h ，然后150~200℃水热反应20~25 h，水热反应结束后，收集沉淀并洗涤，干燥，即得，酸化氮化碳纳米片、三聚氯氰、三聚氰胺的质量比为1:（1.5~2.0）：（0.5~1.0）。

进一步地，步骤（1）中，双氰胺和氯化铵的质量比为1:5，煅烧温度为550℃，煅烧时间为3h。

进一步地，步骤（2）中盐酸浓度为3mol/L。