[发明专利]使用超快燃烧法制备的过渡金属电化学催化剂及其合成方法

说明书

本发明涉及使用超快燃烧法制备的过渡金属电化学催化剂及其合成方法，更具体地，所述方法包括以下步骤：a)将氮前体和过渡金属前体溶解在多元醇类溶剂中从而制备过渡金属离子与自由基阴离子配位的溶液，并将所述溶液与载体混合从而制备混合物；b)点燃步骤a)中已制备的混合物以使所述多元醇类溶剂碳化，由此形成碳包围的过渡金属纳米颗粒；c)进行热处理以使所述混合物中包含的有机残留物碳化；和d)通过酸处理除去杂质和未被碳包围的过渡金属纳米颗粒，然后通过洗涤和再热处理除去残余酸，其中，通过步骤a)至d)合成具有下述结构的纳米催化剂：存在单原子过渡金属‑氮键合结构和/或碳包围的过渡金属纳米颗粒。

技术领域

本发明一般性涉及使用超快燃烧法制备的过渡金属电化学催化剂及其合成方法。更具体地，本发明涉及使用超快燃烧法制备的过渡金属电化学催化剂及其合成方法，其中，通过使含过渡金属、氮和碳的各种前体通过超快燃烧碳化和氧化并且进行追加的酸处理和热处理来合成复合结构催化剂，该催化剂中同时存在单原子过渡金属-氮键合结构和碳层包围的过渡金属纳米颗粒。

背景技术

为应对化石燃料造成的环境污染和对能源日益增长的需求，环保能源技术近来受到全球关注。燃料电池、金属-空气电池和水电解池作为能量存储和转换装置的代表性实例而备受关注。伴随这一趋势，正对作为这些技术中的基本电化学反应的氧还原反应(ORR)、析氧反应(OER)、氢氧化反应(HOR)、析氢反应(HER)积极开展研究。然而，需要有效的催化剂来解决这些电化学反应的慢速和高过电位。在生产作为最高活性催化剂的贵金属类催化剂时，由于铂或铱的储量小、价格高，需要减少其消耗。

为了减少贵金属材料的消耗，已经对使用非贵金属的催化剂进行了研究。特别是，过渡金属催化剂现在引起了极大的关注，因为据报道它们具有与贵金属类催化剂相当的优异活性。这些过渡金属催化剂以各种过渡金属化合物的形式使用，且主要以活性炭负载的形式使用。最近的许多研究表明，在各种过渡金属化合物中，过渡金属以单原子形式分布的过渡金属-氮-碳键合结构是在各种电化学反应中表现出高性能的活性位点。此外，在使用过渡金属的催化剂中，除了单原子过渡金属-氮键合结构之外，碳层包围的过渡金属纳米颗粒也已知是电化学反应的活性位点。因此，预期通过合成具有这两种活性位点的适当组合的催化剂，可以获得对电化学反应具有最佳活性的催化剂。

在关于过渡金属催化剂的先前研究中已经提出了若干合成方法。然而，由于合成过程复杂且碳结构受限，此类合成方法不能为电化学催化剂提供足以满足实际应用的高性能和经济可行性。超快燃烧是一种通过使用多元醇类溶剂直接燃烧前体来合成材料的方法，具有能够大规模合成并在短加工时间和低加工成本下容易得到纳米材料的优势。超快燃烧法主要用于合成具有高结晶度的纳米级氧化物，至今尚未应用于上述ORR、OER、HER和HOR。

发明内容

技术问题

因此，考虑到现有技术中存在的上述问题而完成了本发明，本发明的一个目的在于提供一种采用超快燃烧法制备的过渡金属电化学催化剂及其合成方法，其提供了由于其结构(充当不同的电化学反应活性位点的单原子过渡金属-氮键合结构和碳层包围的过渡金属纳米颗粒负载在碳表面上)而具有优异的电化学性质的催化剂。

本发明的另一目的在于提供一种利用超快燃烧法制备的过渡金属电化学催化剂及其合成方法，其不仅通过利用超快燃烧法简化了同时形成上述活性位点所需的复杂工艺，而且通过同时提供氧化气氛和还原气氛抑制了合成过程中的过渡金属的一部分氧化反应的发生。

同时，本发明的目的不限于以上提及的那些，本领域技术人员将通过以下描述清楚地理解其他未提及的目的。

技术方案