[发明专利]一种瞬态反应分析系统、方法及其应用

说明书

本申请公开了一种瞬态反应分析系统、方法及在催化反应体系中的应用。所述分析系统包括瞬态反应气路和气相产物检测装置；所述瞬态反应气路，设置有切换阀和阀组，分别用于气相产物取样和分析的切换和存储一定反应时间的气相产物；所述催气相产物检测装置，包含可用于实时采集信号的质谱或色质联用，用于所述气相产物定量分析。所述瞬态反应分析系统可以实现气相产物秒级时间分辨检测，用于检测分子筛反应体系最初期反应产物和稳态同位素瞬变动力学分析。

技术领域

本申请涉及一种瞬态反应分析系统、方法及其在催化反应体系中的应用，属于化工领域。

背景技术

在催化反应的研究过程中，对催化反应产物的分析而得到的活性和选择性是催化剂评价的最基本的也是最重要指标。一般而言，研究者利用气相、液相色谱和质谱等手段分析催化反应产物。相较而言，质谱分析产物的时间更短，可以实现反应产物实时分析检测，但是对于复杂反应体系，以甲醇制烯烃为例，其气相产物多大几十上百种，且各组分含量差异几个数量级，难以利用质谱手段分析定量产物组成。同时传统的色谱分析方法分析时间几十分钟，无法实时观测反应产物组成，无法实时反映催化剂活性和选择性的变化过程。在甲醇制烯烃等复杂催化过程研究中，研究者希望能够实现快速时间分辨的产物分析，已有的产物分析手段难以达到这个要求。

稳态同位素瞬变动力学分析是一种可以在稳定状态下监测重要动力学参数的技术，是催化反应机理和动力学研究的重要手段。通常在维持压力不变的条件下(在稳定状态下)，利用质谱检测切换反应物同位素后同位素的衰变或生成过程。对于类似甲醇制烯烃等复杂催化过程研究，质谱检测无法分辨复杂的产物，更无法实现同位素跟踪，而色质联用分析受限于色谱分析时长，无法实现秒级跟踪应物同位素切换后同位素的衰变或生成过程，使得这一研究手段难以应用到复杂催化体系。

发明内容

本申请公开了一种瞬态反应分析系统、方法及在催化反应体系中的应用。所述瞬态反应分析系统可以实现气相产物秒级时间分辨检测，用于检测分子筛反应体系最初期反应产物和稳态同位素瞬变动力学分析。

根据本申请的一个方面，提供了一种瞬态反应分析系统，所述分析装置包括连通的瞬态反应气路和气相产物检测装置；

所述瞬态反应气路，设置有切换阀和阀组，分别用于气相产物取样和分析的切换和存储一定反应时间的气相产物；

所述催气相产物检测装置，包含可用于实时采集信号的色谱或色质联用，用于所述气相产物定量分析。

作为一种实施方式，所述瞬态反应气路在气流方向依次设置1个切换阀和1个阀组；所述阀组由n个四通阀和n个样品环组成；其中，切换阀控制该装置气相产物取样和分析的切换，第n个四通阀控制第n个样品环的取样、封存和分析的切换；n为大于1的任意正整数。

作为一种实施方式，所述瞬态反应气路在气流方向依次设置的1个切换阀和1个阀组；所述阀组由n个四通阀和n个样品环组成；所述切换阀和阀组控制切换阀处于取样状态，即阀组与尾气连通，当反应时间为t1时，第1个四通阀控制第1个样品环进行气相产物取样，取样结束后关闭第1个四通阀，封存气相产物p1；直至当反应时间为tn时，第n个四通阀控制第n个样品环进行气相产物取样，取样结束后即关闭第n个四通阀，封存气相产物pn；

所述瞬态反应气路水平设置的1个切换阀和n个阀组全部取样完毕后，控制切换阀处于分析状态，即阀组与色谱或色质联用载气连通，待色谱或色质联用基线稳定后，第1个四通阀控制第1个样品环进行气相产物分析，分析结束后关闭第1个四通阀；直至第n个四通阀控制第n个样品环进行气相产物分析，分析结束后即关闭第n个四通阀，分析完成。

可选地，n为1～100范围内的任意正整数。

根据本申请的另一个方面，提供了一种瞬态反应分析方法，该分析方法采用上述的分析系统进行。

所述瞬态反应分析方法实现气相产物秒级时间分辨分析。