[发明专利]一种氮掺杂碳负载钌单原子催化剂及其制备方法和应用

权利要求书

1.一种用于催化硝基芳香化合物一步法加氢合成脂环胺的氮掺杂碳负载钌单原子催化剂，其特征在于，所述氮掺杂碳负载钌单原子催化剂包括载体和负载于所述载体上的活性组分；所述载体为氮掺杂碳，所述活性组分为金属钌单原子；

所述金属钌单原子在所述氮掺杂碳负载钌单原子催化剂中的质量百分含量为0.3-1％；

所述氮掺杂碳是以聚离子液体为前驱体、以氮化碳为牺牲模板制备得到的，制备方法具体为：将氮化碳与聚离子液体按质量比(1-10):1进行混合，然后在惰性气体氛围、温度为600-900℃下煅烧0.5-5h；

所述氮掺杂碳负载钌单原子催化剂采用如下方法制备，所述方法包括如下步骤：

(1)将金属钌前驱体与溶剂混合，得到浓度为0.001-0.1g/mL的金属钌前驱体溶液；将氮掺杂碳与溶剂混合，超声分散0.5-8h，得到固液比为1:(10-40)g/mL的氮掺杂碳悬浊液；

(2)将步骤(1)得到的金属钌前驱体溶液与氮掺杂碳悬浊液混合，搅拌下浸渍6-36h；

(3)将浸渍后的悬浊液过滤，固体在80-120℃干燥6-12h；

(4)将干燥后的固体在氢气氛围300-500℃下进行还原活化0.5-5h，得到所述氮掺杂碳负载钌单原子催化剂；

所述氮掺杂碳负载钌单原子催化剂用于催化硝基芳香化合物一步法加氢合成脂环胺时，硝基芳香化合物转化率100％，脂环胺选择性≥95％。

2.如权利要求1所述的用于催化硝基芳香化合物一步法加氢合成脂环胺的氮掺杂碳负载钌单原子催化剂，其特征在于，所述氮化碳是由氰胺、双氰胺、三聚氰胺、硫脲、尿素、盐酸胍中的任意一种或至少两种的组合经煅烧制备得到的。

3.如权利要求2所述的用于催化硝基芳香化合物一步法加氢合成脂环胺的氮掺杂碳负载钌单原子催化剂，其特征在于，所述煅烧的温度为400-700℃，时间为0.5-5h，气氛为空气或惰性气体。

4.如权利要求3所述的用于催化硝基芳香化合物一步法加氢合成脂环胺的氮掺杂碳负载钌单原子催化剂，其特征在于，所述惰性气体为氮气。

5.如权利要求1所述的用于催化硝基芳香化合物一步法加氢合成脂环胺的氮掺杂碳负载钌单原子催化剂，其特征在于，所述聚离子液体包括式(Ⅰ)、式(Ⅱ)、式(Ⅲ)、式(Ⅳ)或式(Ⅴ)所示化合物中的任意一种：

其中，X选自F、Cl或Br；n1-n10各自独立地选自4-1000的整数；*代表结构单元沿该方向无限延伸。

6.如权利要求1-5中任一项所述的用于催化硝基芳香化合物一步法加氢合成脂环胺的氮掺杂碳负载钌单原子催化剂的制备方法，其特征在于，所述制备方法包括如下步骤：

(1)将金属钌前驱体与溶剂混合，得到浓度为0.001-0.1g/mL的金属钌前驱体溶液；将氮掺杂碳与溶剂混合，超声分散0.5-8h，得到固液比为1:(10-40)g/mL的氮掺杂碳悬浊液；

(2)将步骤(1)得到的金属钌前驱体溶液与氮掺杂碳悬浊液混合，搅拌下浸渍6-36h；

(3)将浸渍后的悬浊液过滤，固体在80-120℃干燥6-12h；

(4)将干燥后的固体在氢气氛围300-500℃下进行还原活化0.5-5h，得到所述氮掺杂碳负载钌单原子催化剂。

7.如权利要求6所述的用于催化硝基芳香化合物一步法加氢合成脂环胺的氮掺杂碳负载钌单原子催化剂的制备方法，其特征在于，步骤(1)所述溶剂包括去离子水。

8.如权利要求6所述的用于催化硝基芳香化合物一步法加氢合成脂环胺的氮掺杂碳负载钌单原子催化剂的制备方法，其特征在于，步骤(1)所述金属钌前驱体为钌盐。

9.如权利要求8所述的用于催化硝基芳香化合物一步法加氢合成脂环胺的氮掺杂碳负载钌单原子催化剂的制备方法，其特征在于，所述钌盐包括三氯化钌和/或醋酸钌。