[发明专利]复合结构Co-Nx

说明书

本发明公开了一种复合结构Co‑N_x/C单原子催化剂及其制备方法和燃料电池。所述复合结构Co‑N_x/C单原子催化剂为双壳层的中空结构，包括内壳层和包覆于所述内壳层的外壳层，且所述内壳层包覆形成腔体，所述内壳层与外壳层之间具有间隙；所述内壳层和外壳层的材料均含有Co‑N_x单原子活性位点。复合结构能够提供和暴露大量的催化活性位点，提高催化活性位点的利用率，催化活性位点稳定性好，而且催化活性位点质荷传输效率高。其制备方法工艺条件易控，能够保证Co‑N_x/C单原子催化剂的结构和性能稳定，而且效率高。燃料电池包含本发明复合结构Co‑N_x/C单原子催化剂，因此其电化学能量转换效率高。

技术领域

本发明属于燃料电池技术领域，具体涉及一种复合结构Co-N_x/C单原子催化剂及其制备方法和燃料电池。

背景技术

21世纪以来能源问题成为制约人类发展的最重要因素之一，寻找新能源替代传统的不可再生能源是解决能源问题的重要途径。在已开发的新能源技术中，质子交换膜燃料电池直接通过催化剂催化燃料与氧气发生反应将化学能转化为电能，能源效率高达70％，产物多为水，对环境损害极低，是最具发展潜力的储能技术之一。

在质子交换膜燃料电池中，其阴极电催化氧还原反应(ORR)作为质子交换膜燃料电池中的重要反应，涉及到四电子的转移，动力学较缓慢，导致反应过电势较高；该反应二电子转移副反应的发生较严重，影响了其电化学能量转换效率；此外反应过程中还存在传质和内在欧姆电阻等问题，导致其输出电压远低于理论值，严重影响燃料电池的整体性能。因此，设计合成高效ORR催化剂是提升燃料电池性能的关键。

为了合成高效ORR催化剂，本领域研发工作者一直在做不懈的努力，如目前公开报道的氮掺杂碳负载的钴基单原子催化剂(Co-N_x/C SACs)对ORR催化展示出良好的催化性能，具有广阔的研究发展前景。大量研究表明Co-N_x/C SACs对ORR反应具有优异的催化活性，能有效降低反应的过电势，促进四电子转移过程的发生，整体提升ORR催化性能。

但是在实际应用中也发现目前报道的Co-N_x/C SACs还存在明显的不足： (1)单原子Co的负载量较低，催化反应动力学差，催化剂的催化活性有待进一步提升；(2)催化过程中活性位点易脱落，催化剂的稳定性有待增强；(3) 催化反应中活性位点与反应物、产物之间的电荷、物质传递阻力大、反应动力学差。究其原因，目前的研究缺乏从结构设计上对催化活性位点进行有效调控，导致无法有效提升活性位点密度，增加活性位点稳定性，提高传质、传荷效率，是这一类型催化剂目前面临的瓶颈。

发明内容

本发明的目的在于克服现有技术的上述不足，提供一种复合结构Co-N_x/C 单原子催化剂及其制备方法，以解决现有Co-N_x/C SACs催化剂存在的催化单原子Co负载量低、活性位点不稳定而导致催化活性不理想和对传质、传荷效率不高的技术问题。

本发明的另一目的在于提供一种燃料电池，以解决现有含Co-N_x/C SACs 催化剂的燃料电池存在电化学能量转换效率不理想的技术问题。

为了实现上述发明目的，本发明的一方面，提供了一种复合结构Co-N_x/C 单原子催化剂。所述复合结构Co-N_x/C单原子催化剂为双壳层的中空结构，包括内壳层和包覆于所述内壳层的外壳层，且所述内壳层包覆形成腔体，所述内壳层与外壳层之间具有间隙；其中，所述内壳层和外壳层的材料均含有Co-N_x/C 单原子催化剂，且所述Co-N_x/C单原子催化剂含有Co-N_x单原子活性位点。