[发明专利]一种石墨复合材料及其制备方法、锂电池负极

说明书

本申请涉及电池材料领域，具体而言，涉及一种石墨复合材料及其制备方法、锂电池负极。石墨复合材料包括：内核，内核包括石墨；以及外壳，外壳包覆于内核外，外壳包括预锂化固体电解质、导电剂以及碳。固态电解质可以提升材料的锂离子传输速率，导电剂可以有效改善固体电解质自身电子导电率差的问题从而提高石墨复合材料的电子导电率；固态电解质在充放电过程中会导致锂离子损耗，预锂化固态电解质能有效避免该问题，此外，石墨复合材料的外壳具有人工SEI膜的作用。本申请提供的石墨复合材料能有效提高提升材料的首次效率及锂离子导电率。

技术领域

本申请涉及电池材料领域，具体而言，涉及一种石墨复合材料及其制备方法、锂电池负极。

背景技术

锂离子电池普遍使用石墨作为负极，石墨的理论比容量为372mAh/g，无法满足锂离子动力电池大容量、大功率、安全稳定等应用需求；目前，石墨材料改性提升倍率主要是通过在石墨表面包覆软碳或硬碳提升材料的倍率及其安全性能。但是该方法的包覆层对提升锂离子的传输速率及其扩散速率有限。

发明内容

本申请实施例的目的在于提供一种石墨复合材料及其制备方法、锂电池负极，其旨在改善现有的石墨锂离子传输速率较低的问题。

本申请第一方面提供一种石墨复合材料，石墨复合材料包括：

内核，内核包括石墨；以及

外壳，外壳包覆于内核外，外壳包括预锂化固体电解质、导电剂以及碳。

固态电解质可以提升材料的锂离子传输速率，导电剂可以有效改善固体电解质自身电子导电率差的问题从而提高石墨复合材料的电子导电率；固态电解质在充放电过程中会导致锂离子损耗，预锂化固态电解质能有效避免该问题，此外，石墨复合材料的外壳具有人工SEI膜的作用。本申请提供的石墨复合材料能有效提高提升材料的首次效率及锂离子导电率。

在本申请第一方面的一些实施例中，预锂化固体电解质选自预锂化锂镧锆氧、预锂化锂镧钛氧、预锂化磷酸钛铝锂以及预锂化磷酸锗铝锂中的至少一种；

可选地，导电剂选自导电炭黑、碳纳米管、石墨烯、多孔碳以及导电碳纤维中的至少一种。

在本申请第一方面的一些实施例中，石墨复合材料的粒径为10～18μm。

在本申请第一方面的一些实施例中，预锂化固体电解质、导电剂以及碳的质量比为(10～30):(1～5):(1～5)。

本申请第二方面提供一种上述石墨复合材料的制备方法，包括：

将电解质、导电剂、添加剂、石墨以及溶剂混合得到混合液，将混合液干燥去除所述溶剂，然后碳化、粉碎得到前驱体；

使前驱体与锂接触并加压，加入锂电池电解液并保持加压状态12～72h，得到石墨复合材料。

在本申请第二方面的一些实施例中，将混合液干燥后碳化的步骤中，碳化的温度为700℃～1000℃，碳化的时间为24h～72h。

在本申请第二方面的一些实施例中，所述电解质、所述导电剂、所述添加剂与所述溶剂的质量比为(10～30):(1～5):(1～5)：500。

在本申请第二方面的一些实施例中，电解质、导电剂、添加剂以及溶剂的质量之和与石墨的质量比为100:(100～300)。

在本申请第二方面的一些实施例中，溶剂包括N,N-二甲基甲酰胺、N,N-二甲基乙酰胺、N-甲基-2-吡咯烷酮、丙酮、丁酮、乙醇、丙醇、异丙醇、丁醇、甲苯、二甲苯、甲基乙基酮、二甲基亚砜、四氢呋喃、二氧六环、乙腈、乙酸乙酯、甲酸甲酯、氯仿、碳酸二甲酯以及碳酸二乙酯中的至少一种。

本申请第三方面提供一种锂电池负极，锂电池负极包括集流体和设置于集流体的活性材料；活性材料包括本申请第一方面提供的石墨复合材料。