[发明专利]一种具有良好导热性能的聚晶金刚石复合片及其制备方法

权利要求书

1.一种具有良好导热性能的聚晶金刚石复合片，其特征在于，包括硬质合金基体和设于硬质合金基体上的聚晶金刚石层，所述聚晶金刚石层包括以下重量百分比的原料：石墨烯包覆金刚石微粉80～90%、金刚石微粉5～10.5%、碳纳米管0.2～0.3%、石墨烯0.1～0.2%和结合剂4.7～9%；所述石墨烯包覆金刚石微粉是由2～4µm、5～10µm、8～12µm、20～25µm四种粒径分布的微粉组成，其中，四种粒径在石墨烯包覆金刚石微粉中的重量百分含量分别为5～15%、15～17%、25～28%、45～50%；所述金刚石微粉为亚微米金刚石微粉，其粒径为0.5～1.0μm；所述石墨烯为厚度6～8nm、宽5μm的石墨烯纳米片；所述碳纳米管为多壁碳纳米管，多壁碳纳米管的外径为5～10nm、长度为5～20μm。

2.根据权利要求1所述的具有良好导热性能的聚晶金刚石复合片，其特征在于，所述结合剂由以下重量百分比的原料组成：Co粉95～98%、Ni粉1.5～4%、W粉0.2～0.4%、Ta粉0.15～0.3%、Mo粉0.1～0.2%和稀土元素0.05～0.1%。

3.根据权利要求2所述的具有良好导热性能的聚晶金刚石复合片，其特征在于，所述稀土元素为Nd、Pr或Pm；所述Co粉、Ni粉、W粉、Ta粉、Mo粉的粒径为20～40nm，稀土元素的粒径为30～40nm。

4.权利要求1～3任一所述具有良好导热性能的聚晶金刚石复合片的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：

1）混料：按比例称取金刚石微粉、石墨烯和碳纳米管，分别加入丙酮溶液中，超声波震荡分散0.5～1h，得到金刚石微粉分散液、石墨烯分散液、碳纳米管分散液；然后对石墨烯分散液进行搅拌，并将碳纳米管分散液加入到石墨烯分散液中，加入完毕搅拌20～30min，得到碳纳米管分散液和石墨烯分散液的混合分散液，再将金刚石微粉分散液加入到碳纳米管分散液和石墨烯分散液的混合分散液中，加入完毕搅拌20～30min后，进行真空干燥，得到金刚石微粉、石墨烯和碳纳米管的混合粉末；最后再按比例称取石墨烯包覆金刚石微粉以及结合剂，将石墨烯包覆金刚石微粉、结合剂与金刚石微粉、石墨烯和碳纳米管的混合粉末混合均匀得到聚晶金刚石层粉末；

2）复合体组装：将步骤1）中的聚晶金刚石层粉末倒入金属器皿中刮平，再将硬质合金基体放入金属器皿中，然后置于预压模内，压制成型制得复合体组件；

3）复合体净化：将步骤2）中的复合体组件置于真空加热炉内进行抽真空和加热，得到净化后的复合体组件；

4）高温高压烧结：将步骤3）净化复合体组件置于合成组装块内，用六面顶压机进行高温高压烧结；

5）时效处理：将步骤4）烧结后得到的聚晶金刚石复合片置于真空烧结炉内，抽真空至炉内气压为3×10^-3Pa，在3×10^-3Pa的条件下，升温至380～430℃并保温0.5～1h，再次抽真空至炉内气压为3×10^-5Pa，在3×10^-5Pa的条件下，升温至480～530℃并保温1～1.5h，最后降至室温并真空储存。

5.根据权利要求4所述具有良好导热性能的聚晶金刚石复合片的制备方法，其特征在于，

步骤1）中将石墨烯包覆金刚石微粉、结合剂与金刚石微粉、石墨烯和碳纳米管混合粉末加入到镍合金球磨罐中，并加入镍合金研磨球和丙酮，其中，球料比为（6～10）:1，球磨转速为100～200r/min，球磨时间为20～30h，真空干燥后得到聚晶金刚石层粉末；

步骤2）中压制成型时使用液压机在10～14MPa压力下预压3～5min成型；

步骤3）中石墨烯包覆金刚石微粉、结合剂与金刚石微粉、石墨烯和碳纳米管在真空烧结炉内烧结时，先粗抽真空至炉内气压达6×10^-2Pa 以下，加热至200～300℃保温20～30min，继续抽真空同时加热至750～850℃，至炉内压气稳定在3×10^-4Pa以下，然后停止抽真空；在750～850℃条件下向真空加热炉内充入炉内气压为30～40Mbar的一氧化碳气体对复合体组件还原处理1～1.5h，然后继续抽真空至炉内气压3×10^-4Pa以下，温度升至1100～1200℃保温2～3min后，停止抽真空，对真空加热炉进行间歇式的充入氢气，充气结束后等待7～9min启动抽真空系统对真空加热炉进行抽真空至炉内气压在3×10^-4Pa以下，抽真空结束后再次启动充入氢气程序和抽真空程序，如此循环7～9次，每次氢气的充气量相同且氢气充入量为炉内气压35～45Mbar为限，得到净化复合体组件；

步骤4）在进行高温高压烧结时，先以速率为0.1～1GPa/min升至烧结压力6～8GPa，再以20～25℃/min的升温速率升温至1400～1430℃进行烧结，烧结50～100s，然后再以10～15℃/min的升温速率升温至1450～1480℃进行烧结，烧结150～200s，再以5～10℃/min的升温速率升温至1500～1530℃进行烧结，待烧结350～400s后以10～25℃/min降温速率降至常温，以0.1～0.5GPa/min的降压速率从高压降至常压。