[发明专利]一种含偕胺肟基的三维环糊精/石墨烯气凝胶复合吸附材料及其制备方法与应用

说明书

本发明涉及一种含偕胺肟基的三维环糊精/石墨烯气凝胶复合吸附材料及其制备方法与应用，本发明选用偕胺肟化的二氨基马来腈与氧化石墨烯的含氧官能团及环糊精的含氧官能团结合，一方面引入了偕胺肟基团，大大增强了复合材料对六价铀的选择吸附能力，另一方面偕胺肟化的二氨基马来腈富含氨基，可以与氧化石墨烯片层上的含氧基团以及羧甲基‑β‑环糊精上的含氧基团反应，从而使偕胺肟基团交联到石墨烯气凝胶上，增加气凝胶的交联度，有利于气凝胶的形成，同时使复合材料的比表面积得到大幅度提升，赋予了材料较强的吸附能力，用于富集六价铀富集率高、吸附时间短。

技术领域

本发明涉及一种含偕胺肟基的三维环糊精/石墨烯气凝胶复合吸附材料及其制备方法与应用，属于化学及环境技术领域。

背景技术

铀作为核工业的重要原料已受到广泛的关注。1公斤的铀原子核全部裂变释放出来的能量，约等于2700吨标准煤燃烧时所放出的化学能。随着核工业的逐渐发展，对铀的需求也保持稳定增长。海水中的铀储量丰富，大约为45亿吨，相当于陆地铀矿储量的一千倍，倘若能经济有效地提取，将是核电事业与核力量稳定发展的重要补充和保障。可是海水中铀的浓度很低，海水盐度高，从海水中富集铀极具挑战。目前从水体中富集六价铀的方法主要有还原沉淀，膜分离，萃取，电解回收，离子交换，吸附等。其中，吸附法被认为是最有效的处理方法之一。

三维石墨烯既继承了二维石墨烯的优良特性，又克服了二维石墨烯的易团聚和堆叠的缺陷，具有比表面积和孔隙率极高、密度小、导电性能高等优异性能。但是单纯的三维石墨烯常常具有机械效率差，没有对铀特异性吸附的功能。

环糊精是绿色且可生物降解的环状大分子化合物，由葡萄糖组成的，无毒无害无副作用，能被人体吸收。β-环糊精是最常被使用的环糊精，其外缘亲水，内腔疏水，可与重金属、有机物等污染物形成包络物。因此已被成功地应用于重金属和有机物污染物的处理。但在实际应用中，环糊精仍面临着一些问题，如：吸附时间长，耗时难分离回收、机械性能差等。

因此，针对目前水体中六价铀富集的难题，亟需研发一种对水体中六价铀富集率高、富集效率快、具有高的机械性能、可以重复多次利用、容易与水体分离的铀富集复合材料。

发明内容

针对现有技术的不足，尤其是现有材料六价铀富集率低、吸附时间长、机械强度低的难题，本发明提供一种含偕胺肟基的三维环糊精/石墨烯气凝胶复合吸附材料及其制备方法与应用。

发明概述：

本发明以氧化石墨烯、羧甲基-β-环糊精和二氨基马来腈为原料，通过水热一步合成的方法，制备得到了含偕胺肟基的三维环糊精/石墨烯气凝胶复合吸附材料。

发明详述：

为解决以上问题，本发明是通过如下技术方案实现的：

一种含偕胺肟基的三维环糊精/石墨烯气凝胶复合吸附材料，所述的复合吸附材料为环糊精、偕胺肟化的二氨基马来腈与石墨烯一步反应一同交联形成的气凝胶，偕胺肟化的二氨基马来腈的氨基与氧化石墨烯的含氧官能团及环糊精的含氧官能团结合。

一种含偕胺肟基的三维环糊精/石墨烯气凝胶复合吸附材料的制备方法，包括步骤如下：

偕胺肟化的二氨基马来腈制备步骤；

偕胺肟化的二氨基马来腈与氧化石墨烯、环糊精一步水热制备含偕胺肟基的三维环糊精/石墨烯气凝胶复合吸附材料步骤。

根据本发明优选的，所述的偕胺肟化的二氨基马来腈制备步骤具体为：

将NH₂OH·HCl和K₂CO₃溶于乙醇水溶液中，得到混合溶液，向混合溶液中加入二氨基马来腈，在氮气保护下升温至75-95℃反应4-8h，反应后离心收集样品，分别用乙醇、水洗涤，然后冷冻干燥，得到偕胺肟化的二氨基马来腈。