[发明专利]一种马来酸二乙酯催化加氢合成乙醛酸乙酯的方法

权利要求书

1.一种合成乙醛酸乙酯的方法，其特征在于：马来酸二乙酯经臭氧氧化后得到中间体溶液，在石墨烯负载的钯-钼催化剂作用下，加氢制得乙醛酸乙酯；

所述石墨烯负载的钯-钼催化剂的制备方法包括：

1)将氧化石墨置于去离子水中超声分散，

2)然后加入钯盐和钼盐；

调节pH值至5-6.5，加入相对氧化石墨过量的硼氢化钠反应，洗涤，干燥，即得到所述催化剂。

2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述的石墨烯负载钯-钼催化剂，其中钯元素含量占石墨烯的原料氧化石墨的0.1-15wt％，钯元素与钼元素的摩尔比为1:0.1-0.5。

3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，所述的石墨烯负载钯-钼催化剂，其中钯元素含量占石墨烯的原料氧化石墨的0.5-5wt％，钯元素与钼元素的摩尔比为1:0.2-0.3。

4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述钯盐选自硝酸钯、醋酸钯、氯化钯、氯钯酸中的一种或多种，钼盐选自五氯化钼、乙酸钼、钼酸铵中的一种或多种。

5.根据权利要求1-4任一项所述的方法，其特征在于，臭氧氧化反应以乙酸乙酯为溶剂，乙酸乙酯与马来酸二乙酯的质量比为5-15：1；反应温度为20-25℃。

6.根据权利要求1-4任一项所述的方法，其特征在于，加氢反应采用连续反应，或间歇反应。

7.根据权利要求6所述的方法，其特征在于，加氢反应采用连续反应时，将催化剂装填在固定床反应器上，在50-100℃氢气氛围下将催化剂预处理2-4h，然后在保持氢气通入的情况下，加入中间体溶液反应。

8.根据权利要求7所述的方法，其特征在于，反应温度为10-35℃，压力为0.5-7.0MPa，氢气与初始马来酸二乙酯的摩尔比为2-20，中间体溶液的液时空速为0.5-2.0h^-1。

9.根据权利要求8所述的方法，其特征在于，反应温度为20-25℃，压力为3-5MPa，氢气与初始马来酸二乙酯的摩尔比为8-12。

10.根据权利要求6所述的方法，其特征在于，加氢反应采用间歇反应时，将中间体溶液装入高压反应釜，加入催化剂，用N₂置换反应釜后加入氢气反应。

11.根据权利要求10所述的方法，其特征在于，反应温度为10-35℃，压力为0.5-7MPa，反应时间2-8h，催化剂的用量是中间体溶液质量的2-10％。

12.根据权利要求11所述的方法，其特征在于，反应温度为20-25℃，压力为4-6MPa，催化剂的用量是中间体溶液质量的3-5％。