[发明专利]一种超细钌纳米催化剂及原位制备超细钌纳米催化剂的方法

说明书

本发明涉及一种超细钌纳米催化剂及原位制备超细钌纳米催化剂的方法，属于纳米催化剂技术领域。为解决现有化学还原制备的钌催化剂存在纳米颗粒团聚、分散度低的问题，本发明提供了一种超细钌纳米催化剂，以水滑石为载体所负载的超细钌纳米颗粒的负载量为5wt.％。其原位制备方法是将水滑石、去离子水和钌前驱体溶液混合、超声分散后搅拌浸渍处理，离心收集沉淀并将其烘干，所得样品进行等离子体放电处理即得到原位制备的超细钌纳米催化剂。本发明利用辉光放电等离子体原位制备超细钌纳米颗粒，极大程度地避免了常规化学制备方法中纳米颗粒团聚现象的发生，所制备的超细钌纳米催化剂在催化N‑乙基咔唑加氢反应中表现出了更高的催化活性。

技术领域

本发明属于纳米催化剂技术领域，尤其涉及一种超细钌纳米催化剂及原位制备超细钌纳米催化剂的方法。

背景技术

氢能源燃烧后不排放温室气体，被认为是最清洁的化学燃料。随着氢能源利用领域扩大，储氢技术一直是氢能源大规模应用的瓶颈。现阶段的储氢技术存在高成本、寿命短、储氢效果较差等问题。液态有机氢载体-LOHCs是借助不饱和液体有机物与氢气的可逆加脱氢反应来实现储氢。相较于其他的储氢方法，液态有机氢载体具有较高的质量/体积储氢密度、高储氢效率、低成本和较高的安全性、可以利用现有加油设施等优点，有望成为车载氢源。由于液态有机氢载体类似汽油，可以利用现有的汽油输送管路进行储存及运输，从而实现长距离输氢。N-乙基咔唑-NEC是最有前途的LOHCs之一，利用贵金属催化N-乙基咔唑加氢用于储氢是近年来的研究热点。

相比与钯、铂等贵金属，钌价格较低，通过有效方法制备小尺寸高分散的钌纳米催化剂可高效催化N-乙基咔唑加氢反应。但现有化学还原制备的钌催化剂存在纳米颗粒团聚现象，所制备的催化剂活性较低，用于催化N-乙基咔唑加氢反应的效果较差。

发明内容

为解决现有化学还原制备的钌催化剂存在纳米颗粒团聚、分散度低的问题，本发明提供了一种超细钌纳米催化剂及原位制备超细钌纳米催化剂的方法。

本发明的技术方案：

一种超细钌纳米催化剂，以水滑石为载体所负载的超细钌纳米颗粒的负载量为5wt.％。

进一步的，所述钌纳米颗粒的粒径为1.41～2.62nm。

一种原位制备超细钌纳米催化剂的方法，将水滑石、去离子水和钌前驱体溶液混合，超声分散后搅拌浸渍处理，离心收集沉淀并将其烘干，所得样品在惰性气体及一定气压条件下进行等离子体辉光放电处理，一定放电电流、放电时间及放电次数处理后即得到原位制备的超细钌纳米催化剂。

进一步的，所述水滑石、去离子水和钌前驱体溶液的质量体积比为0.283g:6mL:14mL。

进一步的，所述水滑石是采用共沉淀-水热法制备的Mg²⁺：Al³⁺的摩尔比为3:2，层间阴离子为CO₃^2-的镁铝水滑石。

进一步的，所述钌前驱体溶液的摩尔浓度为0.01mol/L，所述钌前驱体溶液为RuCl₃、Ru(OAc)₃或Ru(NO)(NO₃)₃溶液中的一种。

进一步的，所述超声分散处理为400W超声功率下处理2min；所述搅拌浸渍的处理时间为12h；所述烘干是在60℃烘箱中干燥6h。

进一步的，所述等离子体辉光放电处理的惰性气体为氮气或氩气，气压为40～120Pa。

进一步的，所述等离子体辉光放电处理的放电电流为1.5～3A，单次放电2～60min，重复放电1～10次。

进一步的，所述超细钌纳米催化剂的钌纳米颗粒负载量为5wt.％，所述钌纳米颗粒的粒径为1.41～2.62nm。