[发明专利]一种石墨烯碳纳米管复合高导热膜及其制备方法

说明书

本发明公开了一种石墨烯/碳纳米管复合导热膜的制备方法，主要包括如下步骤：用改良的hummers法制备氧化石墨烯(GO)纳米片粉体并还原，用催化化学气相沉积法生长碳纳米管，将还原氧化石墨烯(rGO)与碳纳米管(CNTs)高压均质混合，添加粘结剂涂布，烘干制膜，压延处理。该石墨烯/碳纳米管复合高导热膜的制备工艺简单，膜厚度可控，面内导热率323k时高达1900w/k·m，垂直方向导热率为76w/k·m。

技术领域

本发明涉及碳材料的热管理技术领域，具体为一种石墨烯碳纳米管复合高导热膜及其制备方法。

背景技术

碳纳米管(CNTs)和石墨烯纳米片(GNs)都因其卓越的电学和热力学性质而引发了科学研发的巨大兴趣，在各种应用中显示出巨大的潜力。随着电子和纳米机械设备尺寸的不断减小，为防止对电子元件的热破坏，对有效传导热量的纳米结构碳材料(例如CNTs和GNs)的需求不断增长。最近，许多开创性的研究已致力于集成电路和热管理材料中的应用。事实上，从1991 年发现CNTs就已经推测，一维碳的导热系数等于或高于金刚石和石墨的导热系数。另一种碳材料GNs由排列成蜂窝晶格的原子层组成，单层的热导率为 4800-5300w/k·m。虽然CNTs和GNs都具有较高的理论热导率，但基于纳米结构碳材料制备高性能导热膜以解决热管理问题的策略仍然具有挑战性。为此，我们提出一种石墨烯碳纳米管复合高导热膜及其制备方法。

发明内容

本发明的目的在于针对现有技术存在的一个或多个缺陷，提供一种石墨烯/碳纳米管的复合高导热膜，该导热膜的面内导热率在323k时可达1991w/k ·m。

本发明的另一个目的是提供上述石墨烯/碳纳米管复合导热膜的制备方法，该导热膜的垂直方向导热率在323k时为76w/k·m。

为实现上述目的，本发明提供如下技术方案：一种石墨烯碳纳米管复合高导热膜及其制备方法，包括如下步骤：

①将可膨胀石墨采用改良的Hummers法制备GO纳米片粉体；

②将①制备的GO纳米片放入管式炉中进行热还原成rGO；

③采用催化化学气相沉积法生长CNTs；

④将②的rGO与③的CNTs放入溶剂充分混合，高压均质形成均匀的 rGO/CNTs混合浆料；

⑤将④的rGO/CNTs混合浆料添加粘结剂形成碳浆，涂布，烘干成膜；

⑥压延处理。

优选地，所述的改良Hummers法与原始Hummers法的区别在于氧化剂浓度、氧化时间和石墨与氧化剂的比例。

优选地，所述的热还原为在含有的H₂的气氛下(H₂/Ar:V/V为5/95) 加热到400℃，保温1h，使GO还原为rGO。

优选地，所述的催化剂为镍粉、硝酸镍、氧化镍，优选氧化镍；碳源为甲烷、乙烷、乙烯，进一步优选乙烷。

优选地，所述的溶剂为异丙醇、DMF、NMP，进一步优选丙醇。

优选地，所述的rGO与CNTs重量比为5：1-1：3，进一步优选1：1。

优选地，所述的高压均质转速为24000rpm，时间为15min。

优选地，所述的粘结剂为聚偏二氟乙烯(PVDF)，rGO/CNTs与PVDF质量比为8：1-1：2，优选4：1。

优选地，所述的涂布为丝网印刷、真空抽滤、刮刀涂布等，进一步优选刮刀涂布。

优选地，所述的涂布基材为铜箔，厚度为～10μm。

优选地，所述的烘干为真空干燥箱，100℃烘干2h。