[发明专利]一种氧化石墨烯负载的碳基铜镍电极、制备方法及用途

说明书

本发明公开了一种氧化石墨烯负载的碳基铜镍电极、制备方法及用途。该电极以石墨毡材料为基底，基底依次电沉积负载氧化石墨烯和铜镍双金属，即得所述复合电极。以该复合电极作为电催化还原阴极，可用于电化学还原硝酸盐，其硝态氮还原效果显著优于市场商业电极。

技术领域

本发明涉及电极，制备方法及用途，特别涉及一种氧化石墨烯负载的碳基铜镍电极、制备方法及用途。

背景技术

随着工业生产不断扩大、农业生产迅速发展以及城市化进程的加快，加剧了水资源的短缺和污染。其中含氮物质作为污染物质之一，已成为很严重的环境问题，大量含硝酸盐的工业废水、生活污水以及农田废水进入环境中，使多种水体中的氮元素含量在不断上升，严重地破坏了氮的自然循环，对人类和环境造成严重影响。因此，世界卫生组织建议，饮用水中硝酸盐浓度应低于10mg/L。

硝酸盐的污染主要来源于1)氮肥的过度使用、2)工业废水、3)生活污水。硝酸盐的污染会造成人体的高铁血红蛋白，以及会产生具有化学稳定性的高度致癌、致畸、致突变的化合物；同时会造成水体富营养化。

硝酸盐的处理方法主要有生物降解法、物理化学法、化学法等。生物降解法是在生物反应器中利用微生物将水中的硝态氮转变为氮气，但是存在处理时间长，受环境影响大等缺点。物理化学法主要包括离子交换和反渗透，但是两者仅仅是把硝酸盐从水中分离出来，产生的高浓度的硝酸盐废水需要进一步处理。化学法中常用的有催化加氢，不过其需要不断的氢气供应，大规模工业应用得到限制。其中，电化学过程以其不需要药剂投加、设备占地面积小、不会产生污泥、相对降低的投资成本等优点，逐渐得到广泛应用。

还原过程主要分为了两种途径。一是利用电极通电后，电极的电子传递所产生的还原作用，直接在阴极表面被还原；二是利用通电后电解水所产生的H^*的还原性能，对水中污染物进行还原降解。近年来，电化学还原硝酸盐的研究主要极中在电极材料上，电极材料决定了电催化还原的方式，电催化还原的电极种类可分为：单金属电极、多金属电极、金属氧化物电极以及三维多孔电极。Pd等贵金属电极虽然能够达到较高的去除效率，但是其价格限制了应用；Ti/Co₃O₄电极会存在金属离子溶出的情况。因此，开发廉价、对环境友好、降解效率好的电极显得尤为重要。

发明内容

发明目的：本发明目的是提供一种氧化石墨烯负载的碳基铜镍电极。

本发明另一目的是提供所述氧化石墨烯负载的碳基铜镍电极的制备方法。

本发明最后一目的是提供所述氧化石墨烯负载的碳基铜镍电极的用途。

技术方案：本发明提供一种氧化石墨烯负载的碳基铜镍电极，以石墨毡材料为基底，基底依次电沉积负载氧化石墨烯和铜镍双金属，即得，(以下简称复合电极)

进一步地，所石墨毡材料为碳基材料的一种，作为一种三维多孔碳基电极。

进一步地，所氧化石墨烯是石墨粉末经化学氧化及剥离后的产物。

进一步地，所述电沉积负载铜镍双金属时，沉积液为铜镍的金属盐混合溶液，分别为硫酸铜和硫酸镍。

进一步地，所述电沉积负载氧化石墨烯时，沉积液为氧化石墨烯的水溶液。

所述的氧化石墨烯负载的碳基铜镍电极的制备方法，包括如下步骤：

(a)预处理石墨毡材料电极，分别在丙酮和甲醇中浸泡超声，然后洗净烘干，浸泡在浓硫酸和浓硝酸混合溶液中，粗化后的电极清洗烘干备用；

(b)将氧化石墨烯溶于去离子水中，搅拌均匀；

(c)将硫酸铜和硫酸镍混合后溶解于硫酸钠溶液中；

(d)将石墨毡材料作为阴极，在恒电流条件下，于步骤(b)所配制的溶液中负载；