[发明专利]一种催化剂载体、氨分解催化剂及制备方法有效

专利信息
申请号: 202010501059.4 申请日: 2020-06-04
公开(公告)号: CN111790420B 公开(公告)日: 2021-11-16
发明(设计)人: 江莉龙;陈崇启;罗宇;林立;蔡国辉 申请(专利权)人: 福州大学
主分类号: B01J27/24 分类号: B01J27/24;B01J32/00;C01B3/04
代理公司: 北京三聚阳光知识产权代理有限公司 11250 代理人: 周淑歌
地址: 350000 福建*** 国省代码: 福建;35
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摘要:
搜索关键词: 一种 催化剂 载体 分解 制备 方法
【说明书】:

本发明属于催化材料技术领域,具体涉及一种催化剂载体、氨分解催化剂及制备方法。所述载体为碳改性氮化硼,其中,以载体的总质量计,碳的掺杂量为1‑8%。本发明提供的碳改性氮化硼载体,通过在氮化硼本体中掺杂一定量的碳,能够改善载体中的电子分布,增强载体中电子的离域性;当其作为载体使用时,能够提高活性组分与载体之间的相互作用强度,改善活性组分的微观结构和表面电子特性,进而提高催化剂的活性和稳定性。

技术领域

本发明属于催化材料技术领域,具体涉及一种催化剂载体、氨分解催化剂及制备方法。

背景技术

氨不仅是重要的无机化工产品,其作为氢载体也具有独特的优势。氨易于液化,具有刺激性气味、不可燃且低浓度下无毒害、储氢密度高、生产储运技术成熟、制氢过程中无碳排放,是一种高效、清洁和安全的储氢载体。为了实现氨储氢载体中氢的有效利用,开发能够高效催化氨分解反应进行的催化剂变得尤为重要。

当前,负载型Ru基催化剂被公认具有最高的催化氨分解活性,负载型Ni基催化剂高温氨分解性能良好。以无极性的材料作为载体应用于氨分解反应可以获得良好的氨分解性能,现有低温氨分解性能较好的Ru/C催化剂就是以无极性的石墨化碳为载体。例如,中国专利文献CN110270338A,公开了一种镍和/或钌系氨分解催化剂及其制备方法和应用,并具体公开了所述催化剂包括,活性组分和载体;所述活性组分为镍、钌中的一种或两种,所述载体包括石墨化活性炭和助剂,该助剂可以对载体进行改性,提高活性组分的在载体中的分散度,增强载体与活性组分间的相互作用,提高催化剂的活性。但是,碳载体有其自身的缺陷,在高温下的碳载体稳定性不佳,在反应温度高于520℃时会发生载体碳与氨分解产物中的氢气发生反应,生成甲烷气体,从而影响催化剂的活性发挥。

氮化硼,由于其独特的性能(包括高导热性、热稳定性和化学稳定性),作为一种性质与石墨化碳类似的新型材料受到了广泛的研究。氮化硼用于钌基氨合成催化剂是一种很引人注目的载体。氮化硼与碳等电子,氮化硼的存在正如几种同素异形体形式的碳一样,它有几乎和石墨相同的结构,除了在个别层有不同的堆积,而它在有关的工业氨合成的条件下对于氢化反应是完全稳定的。例如,中国专利文献CN1294089A,公开了一种含有钌作为活性催化材料载于氮化硼和/或氮化硅载体上的氨合成催化剂。但是,由于B和N的电负性差异较大,氮化硼中B-N为极性共价键,其中N的电负性较大,电子基本定域在N原子上,不能自由移动。负载活性金属后,金属与载体间的相互作用较小,从而导致催化剂的活性和稳定性不高。

发明内容

因此,本发明要解决的技术问题在于克服现有技术中的氨分解催化剂载体与活性组分之间相互作用强度不高,进而影响催化剂活性和稳定性的缺陷,从而提供一种催化剂载体、含有该载体的氨分解催化剂及制备方法。

为此,本发明提供如下技术方案:

本发明提供一种催化剂载体,所述载体为碳改性氮化硼,其中,以载体的总质量计,碳的掺杂量为1-8%。

进一步地,所述碳的掺杂量为2-5%。

本发明提供一种催化剂载体的制备方法,包括以下步骤,将氮源、碳源和硼源混合均匀,在惰性气体氛围下,经高温焙烧制备得到所述催化剂载体。

进一步地,所述高温焙烧的温度为600-1200℃,时间为2-12h。

进一步地,所述氮源为尿素、三聚氰胺、氰胺中的至少一种;

所述碳源为活性炭、石墨烯、壳聚糖、聚乙烯醇中的至少一种;

所述硼源为硼酸、氯化硼、氧化硼中的至少一种。

本发明还提供一种氨分解催化剂,以上述催化剂载体或上述制备方法制备得到的催化剂载体为载体。

进一步地,还包括活性组分,所述活性组分为镍,钌,铁或铱中的至少一种。

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